不同形貌的纳米ZnO材料的控制合成及其光催化性能研究

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随着化学工业的迅速发展,环境污染问题,尤其是有机物的污染日趋严重,对有机污染物的治理已刻不容缓。光催化降解是一种非常有效的治理有机污染物的方法,与传统的吸附、过滤、沉降等处理方法相比,光催化降解过程不需要复杂的后处理工序,大大降低了实际应用过程中的操作成本。在此背景下,本论文拟研发高性能的纳米ZnO光催化材料用于有机污染物的催化降解。主要开展以下几个方面的研究:(1)对ZnO的制备方法进行系统优化,(2)对不同形貌纳米ZnO的形成机制进行详细探讨,(3)以罗丹明B降解为模型反应,评价不同形貌ZnO的光催化性能,分析影响催化活性的因素,(4)在多种表征基础上,对催化剂的结构与催化性能进行关联。在最初的工作中,采用简单的一步溶剂热合成法,成功制备出了一种具有特殊绒球状三维纳米结构的ZnO材料,这种材料由一些纳米片组装而成,具有独特的孔道结构和较大的比表面积;借助实验结果,我们推测了这种三维纳米ZnO结构的生长机理。光催化测试结果表明:与具有花状,螺旋盘状,哑铃状和棒状形貌的纳米ZnO材料相比,绒球状纳米ZnO材料具有更高的光生电子-光生空穴分离效率,因而具有更高的光催化活性。为了进一步提高材料的光催化效率,采用一步合成法成功制备出了Ag掺杂的绒球状纳米ZnO材料,结果表明Ag的掺杂非但没有破坏ZnO原有的绒球状结构,而且还大大提高了其光催化性能。借助表征手段,对Ag在ZnO材料上的作用机制进行了深入探讨。为了进一步探索纳米材料的制备方法,在制备过程中引入了一些新的考察因素。首先,采用简单的超声辅助水热合成方法,通过调变柠檬酸的用量,成功制备出了一系列花状纳米ZnO材料,并系统考察了超声作用对花状纳米ZnO材料的形貌、光致发光和光催化性能的影响。超声作用对花状纳米ZnO材料形貌的影响程度与反应体系中柠檬酸的用量密切相关。光致发光和光催化性能测试结果表明,超声作用有效抑制了花状纳米ZnO材料中氧空位的相对含量,进而抑制了其绿色发光性能和光催化活性。在大量实验结果的基础上,提出了这种花状纳米ZnO材料所具有的独特的两步双模板生长机理,并对带缺陷ZnO材料的光致发光和光催化作用机制进行了深入探讨。其次,基于大量的实验摸索,直接利用简单的超声作用成功制备出了纳米ZnO材料,并实现了Ag的一步掺杂。通过考察超声频率和Ag+的加入对ZnO形貌的影响,深入探讨了超声作用下Ag+参与的纳米ZnO材料独特的生长机理。光催化测试结果表明:Ag的掺杂能大幅提高ZnO的光催化活性。最后,为了提高所合成的纳米ZnO材料的比表面积,引入P123作为模板剂来制备纳米ZnO材料,通过调节Zn2+和P123的用量成功制备出了一系列具有较大比表面积的纳米ZnO材料。结果表明,无论是Zn2+的用量还是P123的用量,对最终纳米ZnO材料的形貌和光催化性能都有显著影响。综合以上研究内容,在论文的结尾部分对“纳米ZnO光催化材料的研究方法”进行了系统总结和深入探讨,并对纳米光催化材料的发展前景进行了展望。
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