【摘 要】
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氧还原反应（ORR）是新一代能量转换装置（如金属-空气电池、燃料电池等）中的关键反应之一。该反应存在动力学过程缓慢且反应过程复杂的问题,影响了整个能量装置的转换效率。当前用于氧还原反应的催化剂主要是铂基催化剂,但是其存在储量少、价格高、耐久性差且易中毒的问题,因此需要高效、稳定、价廉的非贵金属催化剂推动这些能量转换装置的商业化应用。过渡金属-氮/碳材料（M-N/C）因其出色的催化活性、优异的稳定性
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氧还原反应（ORR）是新一代能量转换装置（如金属-空气电池、燃料电池等）中的关键反应之一。该反应存在动力学过程缓慢且反应过程复杂的问题,影响了整个能量装置的转换效率。当前用于氧还原反应的催化剂主要是铂基催化剂,但是其存在储量少、价格高、耐久性差且易中毒的问题,因此需要高效、稳定、价廉的非贵金属催化剂推动这些能量转换装置的商业化应用。过渡金属-氮/碳材料（M-N/C）因其出色的催化活性、优异的稳定性及抗毒化性被认为是最具发展前景的氧还原催化剂。M-N/C催化剂的ORR性能主要由固有活性和暴露的活性位点的密度决定,而活性位点的密度可以通过控制形貌和结构来提高。金属螯合纤维在热解过程中,其外部的有机螯合环包覆层可阻碍金属物种的团聚,实现活性物质的均匀分布,进而暴露出更多的M-Nx活性位点,提高材料的ORR催化性能。基于以上,本论文利用静电纺丝、化学改性吸附的方法制备金属螯合纤维膜前驱体,随后经热解合成了自支撑的M-N/CFs氧还原催化剂。探究了材料的微观结构、化学组成及金属种类对ORR电催化活性的影响,并将其作为空气阴极催化剂应用于锌-空气电池。主要研究内容和结论如下:（1）采用静电纺丝技术制备出聚丙烯腈/醋酸纤维素（PAN/CA）复合纤维膜,通过化学改性获得偕胺肟化聚丙烯腈/再生纤维素（AOPAN/RC）螯合纤维膜;将螯合纤维膜吸附铁离子后高温热解,得到自支撑铁-氮/碳纤维（Fe-N/CFs）催化剂。探讨了铁含量、热解温度对催化剂结构及性能的影响:当铁溶液浓度为0.05 M,热解温度为900℃时制备的Fe-N/CFs催化剂在碱性介质中的起始电位、半波电位和极限扩散电流密度分别为1.01 V、0.866 V和5.37 mA cm-2;在酸性和中性介质也显示出较好的催化性能和稳定性。将Fe-N/CFs应用于锌-空气电池,结果显示电池的峰值功率密度达134 mW cm-2,高于商业20 wt%Pt/C(102 mW cm-2)。Fe-N/CFs优异的ORR催化活性以及在锌-空气电池中所表现的出色性能可归因于碳纤维交织的网络大孔洞结构利于传质,微孔/介孔表面含有丰富的活性位点,以及活性位点碳纤维上的N掺杂、Fe-Nx和石墨碳包覆Fe3O4纳米颗粒之间的协同作用。（2）用其他过渡金属（Co、Ni、Mn）制备不同M-N/CFs催化剂,探讨过渡金属种类对M-N/CFs催化剂结构和性能的影响。研究发现不同金属在M-N/CFs催化剂中的存在形式不同,Co和Ni主要是以单质的形式存在,而Mn则主要以MnO的形式存在。在性能上,含过渡金属的M-N/CFs催化剂氧还原活性优于不含金属的N/CFs,其中Co-N/CFs的催化性能最好,与商业Pt/C相当。以Co-N/CFs为阴极催化剂组装的锌空气电池的峰值功率密度为104 mW cm-2,并且表现出优异的倍率性能和稳定性。
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