电化学全分解水包括析氢反应和析氧反应,是一种具有发展前景的制备洁净、可持续能源的技术,但是需要有效的催化剂来提高它的效率。目前,具有优异电催化活性的铂和二氧化钌等贵金属材料,因价格昂贵、储量稀少不能大规模实际应用,而非贵金属催化剂在合成方法、稳定性、多功能性等方面仍存在诸多问题。为了解决这一难题,本文采用了便利的原位转化策略合成了经济、高效、稳定的双功能非贵金属催化剂,采用了脉冲电沉积法制备了贵金属负载量极低而利用率极高的单原子催化剂用于电催化分解水,同时对它们的形貌、结构与催化活性之间的关系进行了系统的探究。主要的研究内容如下:1.采用原位表面部分氧化法将CoO镶嵌在CoSe₂纳米带的表面,并负载在钛网基底上构成三维自支撑的催化剂,用于中性介质中高效稳定地催化水的全分解。这一新颖的原位转化策略不会在纳米带的表面另外生成CoO氧化层,而是生成小的CoO纳米域镶嵌在纳米带中,即避免了纳米带厚度的增加保持了材料原有的维数和尺寸,也使得两种物质结合得十分牢固。将CoO/CoSe₂用于电催化产氢和产氧测试,展现出了较低的过电势和较大的电流密度。此外,CoO/CoSe₂可同时作为阳极和阴极组成双电极体系来催化水的全分解。该材料的优良活性源于以下因素:柔性的纳米带生长在三维自支撑的基底上形成多孔结构,提高了催化剂与电解液的接触面积并且极大地提升电子的传输速率。同时,原位生成的CoO能够有效调节CoSe₂的电子结构,两者之间的协同作用使催化剂表现出了优异的性能。2.采用脉冲电沉积的方法将金负载在镍铁层状氢氧化物（Ni-Fe LDH）的表面,制备单原子分散的催化剂^sAu/Ni-Fe LDH,并以^sAu/Ni-Fe LDH为模型对单原子分散催化剂的产氧活性和反应机理进行探究。理论计算表明,单原子金、镍铁羟基氧化物和LDH及其层间的CO₃^2-的共同作用为表面活性位点提供了有利的化学环境从而促进了催化产氧活性的增强。电化学测试进一步表明^sAu/Ni-Fe LDH具有优异的电催化产氧性能,当电流密度为10 mA cm^-2时,仅需过电势232mV,并且能在100 mA cm^-2的电流密度下保持20小时的稳定性。