MgO-SiO2-H2O体系对核素锶的固化作用及机理研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:purplerain9112
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核能的开发利用为人类社会的能源需求解决了燃眉之急,但过程中产生了大量的放射性核废物,若处置不当将会对生命体和环境安全造成极大的威胁。因此,如何妥善地处理安置这些废弃物已成为各国学者日益关注的科学难题。MgO-SiO2-H2O(M-S-H)体系是一种新型镁质胶凝材料,具有反应热低、比表面积大、孔溶液碱度低等突出特点。在本课题组的前期探究中,已尝试用该材料封装铝制金属核废料以及放射性核素137Cs,证明了这一胶凝体系具有封装核废料的潜质。因此,本论文基于课题组的前期工作,继续探究MgO-SiO2-H2O体系在核废物固化处理方面的应用潜力,用其固化中低放废物中另一种危害大且常见的放射性核素90Sr,考察含锶固化体的各项性能指标,辅以静态吸附平衡实验探究该体系对核素锶的吸附能力,并结合微观形貌、物相分析等手段综合分析MgO-SiO2-H2O体系对核素锶的固化机理。相关研究结论如下所述:(1)制备不同配比的水化硅酸镁水泥固化体,根据标准GB 14569.1-2011中规定的方法,测试固化体的力学性能、抗浸出性能、耐久性能等指标,实验结果表明固化体的各项性能指标均满足规范要求:掺入核素锶会使水化硅酸镁水泥砂浆的抗压强度有所降低,但28d抗压强度仍能达到25MPa左右;在25℃/40℃、去离子水/模拟海水的组合条件中进行抗浸出实验,固化体中Sr2+的第42d浸出率和42d累计浸出分数分别在6.38×10-4cm/d和0.06cm左右;固化体在冲击、浸泡、冻融循环实验后仍保持外观的完整性,尤其是浸泡90d后力学强度不降反增,能够充分保证固化体在水环境中的稳定性。(2)利用静态吸附平衡实验研究核素离子的初始浓度、溶液pH、吸附时间等因素对M-S-H体系吸附核素锶的能力的影响,结果表明,该体系的吸附量均随初始浓度、溶液pH、吸附时间的增加而增大,在初始浓度为0.002mol/L的溶液中吸附14d的吸附率高达91.2%。该体系对核素锶的吸附过程符合准二级动力学方程,受化学作用控制。(3)通过水化热、XRD、SEM-EDS、FTIR等测试手段对无锶/含锶的水化硅酸镁水泥固化体的微观结构、矿物相组成等进行分析比对,初步探讨了模拟核素锶离子在MgO-SiO2-H2O体系中的存在状态,发现该体系对核素锶的固化作用主要是通过化学结合和水化产物的物理包覆等方式。本论文的研究表明,MgO-SiO2-H2O体系能够实现对放射性核素Sr的有效固封,对核能产业的可持续发展和生态环境安全有着重要的意义。
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