六边形去顶双金字塔Ag催化剂高效选择电催化还原CO2生成CO

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化石燃料的燃烧会产生大量的CO2从而加剧温室效应并导致能源枯竭。现今大量研究者尝试各种方法将CO2转化为可供人类使用的能源,以减少其在大气中的含量并缓解能源危机。鉴于电能可以通过可再生能源如太阳能、风能和潮汐能产生,无需额外的化石燃料燃烧,因此受到人们广泛关注。然而CO2热力学稳定,活化CO2分子所需的能量高,因此研究高性能的电极材料提高电催化还原性能是当前热门的话题。为了提高Ag电极电催化还原CO2的活性、选择性和稳定性,本课题采用双电位脉冲法在本征Ag表面构建了Ag颗粒组成的三维框架。通过X射线衍射、场发射扫描电子显微镜和高分辨透射电子显微镜,我们发现合成的Ag颗粒具有去顶的双金字塔形貌,并且底面和顶面为两个{111}晶面,侧面为{100}和{111}的混合晶面。实验结果表明,改进的Ag电极比平板Ag电极具有更早的产CO起始电位,更高的法拉第电流效率和更大的电流密度。此外,改进的Ag电极在三个连续的周期实验中保持稳定的催化活性,而在相同的条件下平板Ag电极会逐渐中毒失活。我们认为,除了相对更大的电化学表面积,Ag颗粒暴露的边位通过稳定化*COOH物质在提高催化剂的本征活性和选择性中也起着重要的作用。同时,大量{111}晶面的存在促进了*CO的脱附,抑制Ag电极的失活。本研究可为开发新型电极应用于电化学还原CO2生成有价值的含碳产品提供新的思路。
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