双(氟代磺酰)亚胺及其锂盐的合成与表征

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锂离子二次电池因具有比能量高、工作电压高、工作温度较宽、稳定性好等优点,在可再生能源的储能、电动汽车、航空航天、军事等领域应用广泛。锂离子二次电池电解质性能的优劣,将直接影响到锂离子二次电池的储电能力、电化学性能、安全性能等重要指标。目前,市场上应用最为广泛的锂离子二次电池的电解质六氟磷酸锂(LiPF6)存在热稳定性差、对水分敏感性高、易分解生成腐蚀性物质等缺点,而双(氟代磺酰)亚胺锂在热稳定性、对水分的敏感性、导电性等方面具有明显的优势,很有希望替代LiPF6而成为新型的锂离子二次电池电解质。本文主要以对称型双(氟代磺酰)亚胺锂盐—双(全氟丁基磺酰)亚胺锂为研究目标,以全氟丁基磺酰氟为原料,经胺化反应、成盐反应、中和反应和置换反应合成了无水型双(全氟丁基磺酰)亚胺锂。优化了双(全氟丁基磺酰)亚胺三乙胺盐的合成条件,在反应温度80℃,反应时间42h, n(C4F9SO2NH2): n(C4F9SO2F):n(NEt3)=1:1.04:1.4的条件下,反应收率可达99%以上,合成双(全氟丁基磺酰)亚胺锂的总收率为53.3%。通过柱色谱分离法对(C4F9SO2)2NH进行分离纯化,有效地除去了未反应的C4F9SO2NH2C通过FT-IR、1H-NMR、MS和ICP等对中间产物及最终产物进行了表征。同时,本文探索了非对称型双(氟代磺酰)亚胺锂盐中的一种重要中间体—(氯磺酰)(全氟丁基磺酰)亚胺锂的合成路线,其中以全氟丁基磺酰胺、磺酰氯和三乙胺为原料合成(ClSO2)(C4F9SO2)NH的合成路径可行,收率较高,达53%。该方法具有原料毒性低、价格适宜、步骤简单等优点,能高效地应用于同类型的非对称型双(氟代磺酰)亚胺锂盐的合成。
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