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甲烷干重整（dry reforming of methane,DRM）反应可以将甲烷和二氧化碳转化为合成气（H2和CO混合气体）,并用于合成下游化工产品。此反应不仅可以充分利用丰富的天然气资源,而且提供了一种转化二氧化碳、减缓温室效应的有效途径。在甲烷重整领域,镍基催化剂因高活性,金属组分来源广,成本低廉等优点而备受关注;但是,欠佳的抗积碳和抗烧结性能却阻碍了其商业化应用。改善抗积碳、抗烧结性能,开发高效稳定镍基重整催化剂一直以来都是科研工作者所努力的方向。本文旨在开发高活性、高稳定性镍基催化剂,结合多级孔载体利于传质,镧系氧化物改善抗积碳性能,双金属协同效应等方面的优势,分别研究了引入氧化镧（La2O3）、氧化铈（Ce O2）或者过渡金属钴（Co）对多级孔镍基催化剂物理化学性质、抗积碳性能、催化活性的影响。此外,在明确大尺寸孔道结构可以改善催化剂抗积碳性能的前提下,初步探究了双孔羟基磷灰石负载镍催化剂的催化性能。具体研究内容阐述如下:（1）采用尿素水解提供碱性环境促进正硅酸乙酯（TEOS）水解和金属前驱体沉淀的“一锅”法制备了一系列镧系氧化物掺杂二氧化硅负载型镍基催化剂（Ni La/Si O2、Ni Ce/Si O2、Ni Sm/Si O2、Ni Gd/Si O2）,着重研究了不同镧系氧化物对催化剂抗积碳性能以及催化活性的影响。Ni La/Si O2与Ni Ce/Si O2展现出了优异的抗积碳性能;其表面积碳含量仅为0.7%、0.2%。动力学研究结果证明,添加不同镧系氧化物会影响甲烷、二氧化碳解离过程。引入Sm和Gd明显提高了二氧化碳解离活化能(Ea CO2=133 k J/mol,132.7k J/mol>88.6 k J/mol（Ni/Si O2）),抑制了二氧化碳解离;Sm促进了甲烷裂解(Ea CH4=82.8k J/mol50 nm）。随着La2O3负载量增加,催化剂的抗烧结性能逐渐下降。尽管如此,所有镧掺杂催化剂的抗积碳性能都优于单金属催化剂（Ni/HS）;并随着La2O3负载量增加,抗积碳性能呈现逐渐提升趋势。此外,表征结果证明,烧结、积碳以及比表面下降是导致催化剂失活的主要原因。催化剂表面形成大量碳纳米管是导致Ni/Si O2快速失活的主要原因。Ni La5-0.5/HS活性衰减亦归因于催化剂表面较严重的积碳。Ni La5-1.5/HS失活归因于积碳和比表面积大幅下降。对于Ni La5-3/HS和Ni La5-4.5/HS,表面积急剧下降以及金属Ni烧结是导致其失活的主要原因。（4）以异丙醇铝为原料,P123、单分散聚苯乙烯微球（PS）为模板剂,采用溶剂挥发自组装（EISA）方法制备了双孔氧化铝负载镍钴合金催化剂（Ni Co/MMAl）,并研究了双孔结构与Ni-Co合金对催化剂抗积碳性能的影响。N2吸附-脱附结果显示,Ni Co/MMAl催化剂具有两种不同尺寸的介孔孔结构（10 nm、40 nm）;而XRD、TEM和XPS结果则证明,Ni-Co合金确实存在于氧化铝体相中。TG结果表明,Ni Co/MMAl表面积碳含量仅为2.3%,明显低于Ni Co/MAl和Ni/MAl（12%、24%）,表现出了优异的抗积碳性能。动力学研究表明,Ni与Co合金化显著提高了CH4解离活化能,抑制了CH4在Ni-Co合金表面的解离过程。此外,实验结果证明,存在于Ni Co/MMAl体相中的大尺寸介孔结构（40 nm）促进了反应气体在孔道内部扩散,进一步提高了抗积碳性能。Ni Co/MMAl抗积碳性能显著提升是Ni-Co合金抑制CH4解离以及大尺寸介孔结构促进传质共同作用的结果。（5）以Ca（NO3）2·4H2O、（NH4）2HPO4为原料,CTAB为模板剂,通过改变制备温度（20、50、80、120°C）合成了一系列具有不同介孔/大孔比例的双孔羟基磷灰石载体（HAP）。采用尿素水解沉淀法制备了一系列羟基磷灰石负载型镍基催化剂（Ni/HAP-20、Ni/HAP-50、Ni/HAP-80、Ni/HAP-120）,研究了孔道结构对调控负载型催化剂物理化学性质以催化性能的影响。随着HAP载体中介孔比例增加,金属Ni更倾向于分散于介孔孔道中形成小尺寸颗粒。在负载过程中,高比例大孔有利于形成大尺寸Ni颗粒,而高比例小尺寸介孔（2-5 nm）会被金属Ni粒子完全堵塞,进而导致此部分孔道结构中的金属Ni颗粒无法接触反应气。这两种情况都会导致弱金属-载体相互作用以及低分散度,进而导致催化剂在甲烷干重整反应中表现出了低活性和快速失活。分散于HAP-80、HAP-120体相中的金属Ni颗粒具有较高分散度以及以及较为优异的抗烧结、抗积碳性能,因此两种催化剂的催化活性和稳定性更为出色。对于所有催化剂而言,活性衰减主要归因于金属Ni颗粒烧结以及部分Ni纳米粒子被石墨碳包覆。