【摘 要】
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为了缓解全球能源紧缺和日益严峻的环境污染问题,包括中国在内的许多国家实施了“碳达峰”和“碳中和”的政策,并承诺在2060年之前实现净零碳排放。生物质能作为典型的可再生碳能源引起了许多人的注意。然而,生物质油中含氧较多使其不适合直接作为燃料,因此需要通过加氢脱氧来提高其热值、稳定性以及清洁程度。过渡金属氮化钼具有特殊的电子和结构特性,在许多催化反应中都表现出了良好的性能。本论文通过程序升温氮化的方法
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为了缓解全球能源紧缺和日益严峻的环境污染问题,包括中国在内的许多国家实施了“碳达峰”和“碳中和”的政策,并承诺在2060年之前实现净零碳排放。生物质能作为典型的可再生碳能源引起了许多人的注意。然而,生物质油中含氧较多使其不适合直接作为燃料,因此需要通过加氢脱氧来提高其热值、稳定性以及清洁程度。过渡金属氮化钼具有特殊的电子和结构特性,在许多催化反应中都表现出了良好的性能。本论文通过程序升温氮化的方法制备了钼基双金属氮化物催化剂,并将其用于棕榈酸甲酯加氢脱氧反应中。探究钼基双金属氮化物的结构与性能之间的关系。本论文的主要研究内容和结果如下。首先利用程序升温氮化的方法制备具有不同钴钼比的钴钼双金属氮化物催化剂,以棕榈酸甲酯（MPA）为反应底物,在270 oC和4 MPa H2条件下,考察了催化剂的加氢脱氧性能。结果表明,Co3Mo3N在一系列钴钼双金属氮化物催化剂中表现出最好的催化性能。Co3Mo3N催化剂上棕榈酸甲酯的转化率高达99.5%,目标产物十六烷的选择性为95.0%。Co和Mo氮化物之间的相互作用,使Co3Mo3N催化剂上出现了独特的双活性位点,从而提高了Co3Mo3N的催化活性。对Co3Mo3N催化的棕榈酸甲酯加氢脱氧进行反应动力学分析,发现Co3Mo3N上MPA脱氧反应的速率常数大于Mo2N,Co的引入促进了氮化物催化剂上MPA脱氧反应的进行。在Co3Mo3N催化剂上MPA脱氧反应主要沿着加氢脱氧（HDO）路径进行。催化剂稳定性结果表明,Co3Mo3N在72小时内具有良好的稳定性。利用程序升温氮化的方法制备了具有不同化学计量比的镍钼双金属氮化物材料,采用XRD、SEM、TEM、XPS、H2-TPR和CO化学吸附等对催化剂材料的物化性质进行表征,并对其催化棕榈酸甲酯加氢脱氧的性能进行了研究。通过引入不同量的Ni,制备出具有不同物化性质的纯相的Ni2Mo3N和Ni3Mo3N双金属氮化钼。双金属氮化物表现出较单金属氮化物更优异的MPA脱氧活性,且Ni2Mo3N的催化性能明显高于Ni3Mo3N和Mo2N,机械混合催化剂的催化活性最差。镍钼双金属氮化物相中两种活性金属间的相互作用优化了氮化物的性质,促使双金属氮化物产生更多的活性位点,使得其催化性能明显高于氮化钼。在270 oC和4 MPa氢气压力的反应条件下,棕榈酸甲酯在Ni2Mo3N的转化率可以达到95.4%,十六烷的选择性高达89.3%。Ni的引入增强了催化剂的催化脱氧性能,并且同时促进了加氢脱氧和脱羰/脱羧反应的进行。
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