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近些年,表面增强拉曼光谱（SERS）被广泛地应用于高灵敏和高分辨地表征在反应动态环境中的表界面催化反应。然而,目前SERS仅限于研究贵金属表面的催化反应。镍作为价格低廉,储量丰富的金属,是一种应用广泛的金属催化剂。原位SERS表征镍纳米粒子表界面催化反应能够为机理探索提供实验依据,从而为理性设计高效、廉价的金属催化剂提供指导。因此,本项工作首先利用一步法组装策略合成SERS/催化活性的双功能金@镍超级结构,通过原位SERS获取镍纳米粒子催化反应过程中分子的结构与形态信息,阐明镍纳米粒子表界面催化反应机理,最后发掘镍纳米粒子的催化功能。这不仅是一种针对廉价催化剂表面催化反应进行表征的新尝试,而且为纳米组装,光谱表征,催化机理等方面开拓新的思路:1.原位表征镍纳米粒子表界面催化还原反应:从对硝基苯硫酚（4-NTP）到对氨基苯硫酚（4-ATP）的硼氢化钠（NaBH4）还原反应仅限于贵金属表界面的研究。为了进一步了解镍纳米粒子表界面催化还原过程,我们设计并制备了一种镍催化/SERS检测双功能基底。首先,我们分别合成具有催化活性的镍纳米粒子和SERS活性的金纳米粒子,通过简洁、高效的一步法纳米组装技术,将镍催化剂同具有SERS增强活性的纳米材料结合,形成大批量镍催化/SERS检测双功能纳米材料,使镍催化表界面处于SERS基底的等离激元共振热点区域。通过光谱表征原位获取镍纳米粒子催化4-NTP还原反应过程的分子振动信息,并且,首次提出四种不同SERS检测模型中,通过对比其反应动力学的差异,提出一种最佳金@镍超级结构检测模型,用于无干扰检测镍纳米粒子表界面催化还原反应及动力学研究。2.原位SERS表征揭示镍纳米粒子表界面C-H芳基化反应:C-C键的生成是有机合成化学的核心,原位表征镍催化剂表界面C-C偶联反应为制备高性能催化剂提供理论依据。在前期工作的基础上,我们采用一步法组装策略制备金@镍超级结构,通过原位光谱技术检测镍纳米粒子表界面C-C键形成的过程（乌尔曼自偶联反应）。然而结合原位SERS数据和定量分析,我们意外地发现镍纳米粒子表界面C-C偶联反应不是乌尔曼偶联反应,而是光驱动的C-H芳基化反应。随后通过SERS快速优化反应条件,最后,在室温条件下,将镍纳米粒子应用于光催化C-H芳基化反应,构造超过10种联芳类化合物。