轻质烷烃低温异构化非贵金属催化剂研究

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对轻质烷烃低温异构化非贵金属催化剂制备进行了研究。 选择正戊烷为催化剂评价的反应介质,在10ml连续流动式固定床高压微反-色谱联合装置上对催化剂进行了评价。首先,选择Ni为金属活性组分,丝光沸石(M)为载体,制备了Ni/HM催化剂。依次考察了酸洗、铵交换次数、竞争吸附剂、铵焙烧温度、镍含量、镍焙烧温度、催化剂还原温度以及反应条件对催化剂反应性能的影响。实验结果表明催化剂异构化活性随金属镍含量的增大而增加,当达到一定值时,增加幅度减小,效果变得不甚显著,说明金属的加脱氢功能不再是反应的控制步骤。随后,用(NH)2SiF6,NH4F,KNO3,Mg(NO32,H3PO4,AlCl3对Ni-HM进行改性,结果表明随氟含量增加,Ni-F/HM催化剂的异构化活性明显提高,反应温度显著降低(达50℃)。充分说明了正戊烷异构化遵循典型的双功能催化反应机理,金属与酸功能的良好匹配是轻质烷烃异构化催化剂研究的关键。 通过对轻质烷烃异构化催化剂的评价与筛选,表明所制备的Ni-F/HM催化剂在Ni含量为4%,F含量为5%,催化剂的比表面积为327.63 m2/g,总孔容为0.2382ml/g,平面孔半径1.0884nm,反应性能最佳。在T=250℃,P=2.0Mpa,WHSV=1.Oh-1,H2/nC5=4.0:1,正戊烷转化率为70.49wt%,异戊烷收率为68.27wt%,异戊烷选择性为96.85wt%,液体产物收率为97.78wt%。超过了国内外同类催化剂最佳的研究与应用结果。
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