绿色生物质材料的研究已经延伸到了微米和纳米的尺度,其中纤维素作为研究得最早、与人类关系最密切且自然界储量最为丰富得一种天然高分子资源,是目前最具有希望的绿色可调控材料之一。然而如何将纤维素基材料的组分优势与自然材料的结构优势加以匹配结合以设计制备面向实际应用的高性能大尺寸的仿生结构材料仍是一个巨大的挑战。针对仿生贻贝中多巴胺的应用要求与发展趋势,本文从功能化改性的角度,研究了多巴胺对羧甲基纤维素的性能优化以及应用潜力。围绕上述关键科学问题,本论文从羧甲基纤维素基元调控入手,以多巴胺接枝改性的羧甲基纤维素为基元,并在基元可控制备的基础上进行一维纤维、二维薄膜、三维凝胶等宏观体的组装,并且将这些材料应用于力学、传感以及药物传递等领域。在可控制备的基础上重点研究材料的结构与性能之间的本质规律,并对工程结构性能的新型结构材料界面进行分析。论文的主要研究结论如下:(1)利用多巴胺的黏附性,开展了仿生多功能羧甲基纤维素复合共轭多巴胺,利用自组装和层积策略,与蒙脱石进行插层组装,制备具有高湿强度和阻燃性的“砖泥”结构分层纳米复合材料薄膜。在相对湿度90%的条件下,复合材料的抗拉强度(162.0MPa)和弹性模量(8.7GPa)均显著提高。热重分析和标准火焰测试也表明,该纳米复合材料具有较高的热稳定性,在火焰(1750°C)燃烧后能够立即自熄。此仿生设计策略为制备具有优异耐湿性和阻燃性的仿生复合材料提供了一种可行方案,在组织工程、柔性显示和户外屏蔽材料等方面具有巨大的应用潜力。(2)利用多巴胺的pH响应性和胱胺的氧化还原响应性,通过将多巴胺改性的羧甲基纤维素和胱胺交联,成功构建了新型羧甲基纤维素基水凝胶。动态金属/邻苯二酚络合和二硫键共存于水凝胶网络中,使得其在pH和氧化还原两种环境变化条件下都可以发生动态相互作用。当处于pH值或氧化还原变化或两者同时变化的条件下,水凝胶显示出可逆的溶胶-凝胶转变,导致其可控释放农业化学品。与单一触发条件相比,在pH5条件下缓冲液中同时含有50mM还原剂的水凝胶,其累积释放量增加了一倍,这表明在共同触发条件下可以促进水凝胶中农业化学品的释放。由于水凝胶具有可逆交联的网络、卓越的生物降解性以及生物相容性,这项工作中开发的高效且可持续的纤维素基水凝胶有望在农业和生物医学领域中提供多种应用。(3)提出了一种分子间自组装的策略,利用多巴胺掺杂碳纳米管对羧甲基纤维素进行改性处理,通过在非溶剂乙醇进行湿法纺丝,构建了一种超韧、耐湿性的导电纤维。在这种连续性的湿纺过程中,纤维内部形成了定向氢键和纤维间的强相互作用。在高湿度条件下(90%RH),该纤维具有良好的韧性(～76.2MJm~(-3))和较高的破坏应变(～14.8%)。在不同的负载水平下,纤维的导电率保持在85%左右。制备的超韧导电纤维可应用于的可穿戴材料中,且能够对多种外部刺激(湿度、外加作用力和外接电流等)具有快速响应性。该纤维具备高效的电热性能和机电传感性能,可用于下一代可穿戴设备的设计中。(4)提升纤维多分级取向结构,通过预湿拉伸和快速干燥的方法改善纤维间的次价键结合,最终达到减少纤维间孔隙大小和提高材料强度的目的。该定向纺丝的力学强度达972MPa,杨氏模量为84GPa,超过了已知的纤维素/碳纳米管基纤维,比模量可与钢丝绳媲美。通过结合循环拉伸试验和分子动力学模拟探讨羧甲基纤维素、多巴胺和碳纳米管之间的界面和结构关系,验证了高度有序排列的结构能够有效避免相邻原子间的位错,减少分子间非键相互作用导致的扭转,从而增强界面结合,保证了载荷在结构内的均匀转移。材料表现出良好的呼吸敏感性和有效的电热成像稳定性,对有效提升智能电子材料的耐受性具有重要的指导意义。本研究利用多巴胺与羧甲基纤维素的分子结构特性,通过调控和优化两者的结合形式,构筑多维结构材料。针对仿生贻贝中多巴胺的应用要求与发展趋势,从功能化改性的角度,深入探讨了多巴胺对羧甲基纤维素的性能优化以及应用潜力,塑造了多维度有序结构和复杂的界面布局,提高了羧甲基纤维素的环境稳定性,为多巴胺-羧甲基纤维素基功能材料的结构设计与性能提升提供了研究思路和工作基础。