论文部分内容阅读
该课题以SnO<,2>为载体,Au为活性组分,采用真空浸渍法、共沉淀法、沉积-沉淀法制备了CO低温氧化的催化剂,并对载体和催化剂的制备条件进行了优化选择.同时还制备了双金属体系催化剂Au-Pd/SnO<,2>和Au-Pt/SnO<,2>.用气相色谱对所制备的催化剂进行了活性评价.根据它们对CO催化氧化活性的优劣,对系列催化剂进行了筛选.并进一步运用了DSC、SEM、XRD、XPS、BET等分析手段对所制备的催化剂进行了表征,探讨了各种因素对催化剂活性的影响.实验结果表明,在该实验条件下,沉积-沉淀法制备所得的Au/SnO<,2>活性最好,在18℃,空速为24000h<-1>条件下就能将CO(浓度为4%)完全催化氧化为CO<,2>;共沉淀法制备所得的催化剂活性次之;真空浸渍法制备所得的催化剂活性最差.载体焙烧温度、催化剂成型温度及活性组分负载量是催化剂活性的重要影响因素.沉积-沉淀法制备Au/SnO<,2>的最佳条件是:载体二氧化锡焙烧温度为500℃,催化剂成型温度为350℃,金负载量为3%(wt.).不同制备方法及条件对金催化剂的表面形貌、金在载体表面的状态和分散程度影响很大.SEM、BET分析结果表明:与其它两种制备方法比较,沉积-沉淀法制备的Au/SnO<,2>具有较大的比表面积,催化剂表面的孔径集中在4-6nm之间,金在载体表面的分布均匀,金颗粒粒径较小,从而有利于CO氧化反应的进行.XPS分析结果表明:沉积-沉淀法制备的催化剂Au/SnO<,2>的表面上的金的存在形式既有Au<0>,也有Au<3+>,主要是以零价态存在;说明零价态的金是起催化活性的金物种,而Au<3+>起到了良好的协同效应.共沉淀法制备Au/SnO<,2>过程中,考察了添加铂或钯对催化剂活性的影响.结果表明,添加铂或钯的催化剂活性有明显提高.同时,该文还探讨了氯离子的去除及还原性气体的预处理对催化活性的影响.该研究对CO的低温去除提供了一种可供选择的方法,也对金催化剂的理论研究积累了一定的素材.