载钌硅气凝胶的制备及其对苯二胺加氢性能研究

来源 :华东理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:wwp8133
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
以正硅酸乙酯(TEOS)和甲基三甲氧基硅烷(MTMS)为硅源,采用溶胶-凝胶、超临界乙醇干燥法将钌负载于硅气凝胶,制备出载钌硅气凝胶催化剂。研究了硅气凝胶的制备工艺,使用BET、TEM、SEM、XRD、TG、XPS等手段对制备的催化剂进行表征,并将其用于对苯二胺(PDA)加氢生成1,4-环己二胺(CHDA)的反应,考察了催化剂负载方式、载体原料的配比、催化剂用量、反应时间、温度、压力等因素对于PDA转化率、CHDA选择性和顺反立体结构的影响。在硅气凝胶制备过程中,凝胶时间受制备条件影响,其中溶液pH对凝胶时间影响最大,凝胶时间随着pH值升高而减小,溶液pH控制在7~7.5较好。对制备出的硅气凝胶密度和体积收缩率影响最大的是硅源的组成,其次是乙醇的用量。当TEOS/MTMS为4/1,温度70℃,老化时间48h,醇硅摩尔比为3时,制备出来的硅气凝胶密度最小为0.139g/cm3。当TEOS/MTMS为4/1,温度70℃,老化时间48h,醇硅摩尔比为1时,制备出来的硅气凝胶体积收缩率最小为8.52%。通过对表征结果进行分析,发现使用溶胶-凝胶法制备的载钌硅气凝胶催化剂孔隙率高,比表面积达到700m2/g以上,平均孔径49nm,热稳定性好,在干燥过程中Ru3+离子被超临界乙醇还原成0价,Ru金属粒径为10nm左右,均匀分散在载体上,没有出现团聚,而使用浸渍法制备出的催化剂中Ru分散得没那么均匀且出现团聚现象。采用溶胶-凝胶法制备的催化剂其催化活性远高于浸渍法制备的催化剂,在150℃、5MP的条件下反应90min其转化率达到99.9%,目标产物选择性超过60%。对苯二胺加氢反应为一系列串联反应,反应时间的增加会加剧主产物CHDA的脱胺副反应。反应物转化率随着温度的升高逐渐增大,主产物的选择性随着温度的升高先升高后下降。催化剂载体中MTMS比例越小反应转化率越高,当MTMS和TEOS摩尔比在0~3/2的范围内变化时,目标产物的反顺比可在1.25~2.25范围内变化。
其他文献
为了研究H62黄铜激光焊接时母材难以熔合和Zn元素蒸发而导致的多孔焊缝,采用峰值功率300WNd:YAG激光焊接设备,对3mm厚的H62黄铜进行焊接试验。通过控制激光脉冲波形、试样拼接紧
陈列展览设计是展览文化的重要组成部分,是整个展览筹备过程中一项首要步骤和重点工程。本文对陈列展览设计进行研究,在展览的形式、风格、主题和艺术方面进行了较为深入的探
钢筋砼桁架拱桥因为具有省材料、造价低、施工简便和外形美观等优点,在二十世纪六七十年代桥梁施工中广泛应用,对推动当时桥梁建设起了很大的作用。近年来,随着我国社会经济的快
目的探讨心理干预措施对脑瘫患儿及家长心理状态的影响。方法对脑瘫患儿及家长给予心理护理综合措施,在干预前后采用焦虑自评量表(SAS)和Gesell量表分别对患儿及患儿家长的心理
最近几年,我国的经济不断地发展,同时电力行业也在迅猛发展。但是电力行业发展中存在很多问题,就需要电力施工工作采取有效地管理,同时让电力工程项目的技术水平得到整体提高
技工学校开展学生“三自教育”是技校人才培养工作的重要内容,是一项具有现实意义和长远意义的重要工作,在提高技校生综合素质方面起着重要的作用。本文重点论述了进行“三自教
主要分析了高中英语口语教学的实践措施。先分析了当前高中英语口语教学中存在的问题,并从缺乏语言环境、学生说英语机会少和考察机制等方面,对问题的实际表现进行讨论,再根
在当今世界三大货币中,美元国际化路径依赖的是全球性汇率协作制度安排,欧元国际化路径依赖的是货币主权联邦制的区域性制度安排,日元国际化路径依赖的是实体经济发展与金融
<正> 化妆品是日用化工的主要小商品,有三百多种,分为香水、霜、香皂、牙膏四大类。随着人民消费水平的不断提高当前市场上供求矛盾突出。较为热销的如:银耳珍珠霜、高级人参
综述临床应用大柴胡汤范围。分析大柴胡汤的临床应用与药理作用之间的相应关系。指出 :大柴胡汤的各种临床疗效均有相应的药理作用基础 ,临床中恰当应用大柴胡汤可收到很好的