改性零价铁还原去除污染水体中的六价铬和硝酸盐的研究

来源 :同济大学环境科学与工程学院 同济大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:cynthia0737
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本文采用在铁表面负载Cu、Ni等金属,制备乳化态纳米级Fe0等方法对零价铁进行改性,通过模拟实验考察了改性纳米级零价铁还原去除六价铬和硝酸盐效率;绘制了Fe-Cr-H2O系和Fe-N-H2O的pe-pH图,并结合产物分析,分析了Fe0还原去除Cr(Ⅵ)和硝酸盐的机理;结果表明: 1.在纳米级零价铁表面改性制备的Cu/Fe双金属,可以促进Cr(Ⅵ)的还原去除速率。随着铜化率的增加,Cr(VI)的去除效率明显增加;在制备纳米级Fe0过程中投加稳定剂淀粉可以阻碍铁颗粒的团聚,使其保持高度分散状态,可以维持其高反应性。相同条件下其除铬效率约为普通纳米级Fe0的2倍。 2.在Fe0表面负载了Cu以后的Cu/Fe双金属明显地提高了还原去除硝酸盐的速率和硝酸盐的去除率,降低铁还原NO3-的表观活化能。 3.零价铁粉改性后的Cu/Fe双金属对硝酸盐的去除率和反应速度明显提高,而且反应速率常数Kobs与Cu化率成线性关系;Ni/Fe双金属对硝酸盐的去除无明显影响。 4.纳米级零价铁改性后的纳米Cu//Fe和Ni/Fe均对硝酸盐的去除率和反应速度明显提高,反应速率的大小关系为:纳米Cu/Fe>纳米Ni/Fe>纳米Fe0,双金属去除NO3-的反应速率常数Kobs与Cu2化率和Ni化率成线性关系。 5.废铁屑填充的反应柱可以有效地脱除水中的硝酸盐,在铁屑表面负载铜或镍,可以明显加快铁屑的脱氮速率,还原去除硝酸盐速率的大小关系为Cu/Fe>Ni/Fe>Fe。 6.纳米级Fe0可以有效地去除实际地下水中的硝酸盐污染。采用纳米Cu/Fe和Ni/Fe,可以加快去除微污染地下水中硝酸盐的反应速率,反应速率的大小关系为:纳米Cu/Fe>纳米Ni/Fe>纳米Fe0,7.Fe0去除Cr(Ⅵ)的主要途径包括:铁腐蚀产生原子H,H和Cr(Ⅵ)发生氧化还原反应。此外Fe0和Fe(Ⅱ)也会对Cr(Ⅵ)的直接还原去除,产物为Cr(Ⅲ)和Fe(Ⅲ)共沉淀物,覆盖在Fe0表面形成钝化层。通过绘制pe-pH图分析得出反应的优势产物为Cr(Ⅲ)和Fe(Ⅲ)的氢氧化物。 8.通过绘制Fe-N-H2O系的pe-pH图,测定反应过程的氧化还原电位,并结合产物分析等方法,证实了零价铁还原脱氮的机理为:还原NO3-所需的电子是直接由Fe0提供,金属表面直接的电子转移是主要的还原反应机理,零价铁可以将NO3-还原为NO2-、N2和NH4+,但主要产物是NH4+。
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