关中地区秋冬季细颗粒物污染特征及来源解析

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改革开放以来,关中地区城市化、工业化发展迅速,能源消耗与日俱增,由此引发的大气污染问题日趋严重,尤其是秋冬季以细颗粒污染为主的灰霾天气频发,由此其已被纳入全国大气污染防治重点研究区域。关中地区秋冬季持续的污染天气,不仅严重制约着该地区社会经济的可持续发展,同时影响着公众的身体健康及生活品质,已经成为目前国家、陕西省政府以及当地民众所面临的最严峻的环境问题。因此,研究关中地区大气PM2.5污染特征、时空差异、来源等对改善环境空气质量、为当局提供科学有效的污染治理建议具有重要意义。本论文利用单颗粒气溶胶质谱仪(Single Particle Aerosol Mass Spectrometer,SPAMS)于2017年8月29日~2018年1月19日对关中地区五个监测点(西安、宝鸡、渭南、铜川、咸阳)的大气PM2.5进行了秋冬季的样品采集。基于以上观测数据及相应细颗粒物浓度等环境空气质量数据,对关中地区大气PM2.5的化学组分、质谱特征的时空变化及其影响因素进行研究。运用正交矩阵因子模型法PMF定量对大气PM2.5进行了源解析;利用Trajstat软件和GDAS气象数据对关中地区气流轨迹进行聚类,来研究颗粒物的输送路径及潜在源区研究。主要结论如下:(1)观测期间,关中五个城市秋冬季PM10、PM2.5的平均质量浓度为133.1μg/m~3、78.0μg/m~3。西安、咸阳、渭南、宝鸡和铜川PM2.5的秋冬季总平均浓度分别为(84.1±58.9)μg/m~3、(91.3±64.8)μg/m~3、(83.1±56.3)μg/m~3、(69.0±44.4)μg/m~3和(62.4±34.2)μg/m~3。西安、咸阳、渭南、宝鸡、铜川市PM2.5/PM10的比值分别为0.57、0.59、0.56、0.59、0.57。细颗粒物PM2.5占PM10浓度的近60%,表明关中地区秋冬季细颗粒物污染特征更显著。(2)PM2.5化学组分研究结果表明,关中地区秋冬季PM2.5主要化学成分有钾、钠、硝酸盐、硫酸盐、有机氮、氯盐、磷酸盐、硅酸盐、铵盐等。与秋季相比,冬季细颗粒物的化学成分更复杂,其中硫酸盐、亚硝酸盐、氯盐、有机氮、草酸增加明显,说明来自生物质燃烧和煤炭燃烧的影响在冬天有所增加,另外铝盐及钠盐成分在冬天增加较为明显,怀疑和燃煤污染有关。而钙、镁、硅、磷等成分在冬季明显降低,说明扬尘污染的影响降低明显。钾、铵等成分在冬季增加明显,说明冬天大气混合程度高,二次污染影响明显。(3)PM2.5平均质谱图研究结果表明,冬季和秋季颗粒物的平均质谱图变化不大,颗粒物的主要成分基本相同。但是不同季节不同成分的平均信号强度变化很大。与秋季相比,Cn+,NOx+、K+、Na+等信号明显降低,而SO42+、有机物的信号明显增加。(4)根据ART-2a分类结果表明,大气PM2.5主要化学类型可分为:有机碳颗粒(OC)、大分子有机碳颗粒(HOC)、元素碳颗粒(EC)、混合碳颗粒(ECOC)、左旋葡聚糖颗粒(LEV)、矿尘颗粒(Mdust)、重金属颗粒(HM)、富钾颗粒(K)、富钠颗粒(Na)、其他这10大类。总体来说,大气中含碳颗粒与富钾颗粒是PM2.5中占比最大的两类颗粒。其中冬季Lev、OC类颗粒占比高,分别为26.9%、17.6%,与冬季燃煤取暖有关;秋季EC颗粒占比高,为44.6%,说明机动车尾气的贡献在秋季相对较为突出。(5)根据正交矩阵因子模型法(PMF)源解析研究结果显示:各类污染源按对PM2.5质量贡献大小依次为工业源(25.49%,其中铅/锂工业7.41%,钛工业6.36%,其他工业11.72%)、煤炭燃烧(19.62%)、扬尘污染(12.79%,其中道路扬尘8.24%,地壳扬尘4.73%)、二次污染(12.43%)、生物质燃烧(11.80%)、机动车尾气(10.60%)、餐饮油烟(5.63%)以及其它污染(1.46%)。(6)通过对关中五个城市秋冬季的轨迹聚类结果分析发现,秋季关中地区主要受本地短途气团传输影响,应与气流遇秦岭山脉阻挡回旋有关。同时关中地区秋冬季均受西北方向气流影响。但与秋季相比,冬季主要受来自亚欧大陆中心冷高压的控制,西北方向气流轨迹更长、高度更高,轨迹占比总和均有增加。加之受不利气象扩散条件和北方冬季采暖的影响,来自陕西中部局地的气流携带了大量污染物容易发生本地累积,出现局地PM2.5浓度高值。(7)西安市大气PM2.5源解析结果:PMF源解析结果显示:冬季主要污染源是煤炭燃烧、工业污染、机动车尾气、扬尘、二次污染,贡献占比分别为28.5%、19.15%、13.06%、12.9%、12.22%,总计达85.83%。秋季主要污染源是扬尘、二次污染、工业污染、煤炭燃烧、机动车尾气,贡献占比分别为25.43%、21.37%、14.92%、7.86%、6.24%,总计达75.82%。PSCF潜在源贡献模型和CWT浓度权重轨迹分析结果显示西安市PM2.5的潜在源区主要集中在:川渝边界、陕西南部、河南、山西、湖北北部及其周围地区。
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