稀土-过渡族金属La-Fe-Si化合物磁熵变的研究

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室温磁致冷技术是建立在磁热效应的基础之上的。相对于传统的气体压缩制冷技术,它拥有节能、环保等优点。为获得较大的磁致冷性能,人们研究了大量的具有大磁热效应的原材料和金属间化合物。在这些众多的具有应用前景的磁致冷材料中,具有NaZn13型立方结构的La-Fe-Si化合物以其很好的软磁性、较大的磁化强度和低廉的价格,而备受瞩目。本论文中利用X射线衍射仪( XRD )和物理性能测试系统( PPMS )详细研究了LaFe11.7Si1.3、LaFe11.6Si1.4和LaFe11.5Si1.5化合物的磁性、磁相变和磁熵变等基本物理性能,并分析了磁熵变的产生机制。主要结果如下:XRD测试结果表明LaFe11.7Si1.3、LaFe11.6Si1.4和LaFe11.5Si1.5化合物均为单相NaZn13立方结构。磁测量结果表明该化合物在居里温度处发生热诱导的从铁磁态到顺磁态的一级相变,在居里温度以上发生了磁场诱导的从顺磁态到铁磁态的巡游电子变磁转变。发生热诱导一级磁相变和场诱导的巡游电子变磁转变的根本原因是磁自由能具有的双极小结构。LaFe11.7Si1.3、LaFe11.6Si1.4和LaFe11.5Si1.5化合物的磁熵变随温度的变化曲线在居里温度处存在一尖峰,高于居里温度处有一平台。在0到9T磁场范围内,尖峰的大小和位置与外磁场的变化无关,而平台部分随外磁场的增加呈现出不对称展宽。尖峰的出现主要是由于在居里温度处发生的热诱导磁相变,而平台的产生是居里温度以上发生了场诱导的巡游电子变磁转变的结果。随着Fe含量的减少,样品的居里温度上升,但是其磁化强度和最大磁熵变值减小。诱发巡游电子变磁转变的临界场随温度的升高呈线性增加的趋势,说明温度越高,越难诱发巡游电子变磁转变。材料的磁致冷的能力随外加磁场的变化量线性变化,磁场越大,制冷能力越强。根据Landau-Ginzburg相变理论,讨论了在居里温度以上样品的巡游电子变磁转变的发生条件:朗道系数应该满足a>;0,c>;0,b<;0,并且3/16<;ac/b2<;9/20。总之,对La-Fe-Si化合物深入研究会帮助我们更好地了解其磁性、相变及其磁熵变机制,有助于开发更多新的磁致冷材料和推动磁致冷技术的发展。
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