电化学氧化去除剩余氨水中氨氮的应用研究

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焦化废水产生于炼焦、煤气净化和焦化厂化学产品加工过程,剩余氨水是焦化厂重要的废水来源,废水水质复杂,有机物种类多,毒性大,氨氮含量高达3000 mg/L以上,常规方法对高浓度氨氮去除能力有限。电化学方法易于操作、效率高,近年来吸引了很多研究者的注意。本文研究电化学氧化方法去除剩余氨水中的氨氮,为剩余氨水的处理提供了参考。本文首先采用直接和间接电化学氧化两种方法去除剩余氨水中的氨氮,结果表明,发生在阳极-液体界面的直接电化学氧化,以及通过电化学反应生成次氯酸而发生的间接电化学氧化都对氨氮有去除效果,投加氯离子提高了氨氮的去除率;普通二维电极反应器中投加粉末活性炭(Powder Activated Carbon,以下简称PAC)和通入压缩空气,形成三维电极反应器,无论是否投加氯离子,三维电极反应器的氨氮去除效率都高于普通二维电极反应器。然后,本研究考察间接电化学氧化机制下,氯离子浓度、电流密度和废水初始pH值对氨氮去除率、能耗和电流密度的影响,氯离子浓度较高、电流密度较大时氨氮去除速率快,但是会引起能耗的升高以及电流效率的下降,pH在弱碱性时氨氮去除率最高;综合去除效率和能耗,得出氯离子浓度0.2 mol/L、电流密度80 mA/cm2、废水初始pH值为9为最佳操作参数,在此条件下,电解60 min后,氨氮浓度从3379 mg/L降至207 mg/L,去除率为93.89%;总氮浓度从3621mg/L降至1036 mg/L,去除率为71.4%,氨氮去除速率与总氮去除速率相近,间接说明氨氮氧化产物为氮气;COD浓度从3940 mg/L降至853.6 mg/L,降解率为78.34%,因此间接电化学氧化能够去除废水中大部分氨氮、总氮和COD,是处理剩余氨水的有效方法。最后,拟合氨氮浓度随时间的变化曲线,确定了氨氮电化学氧化为零级反应动力学,氨氮去除速率为常数;分别得出了单因素条件下,氯离子浓度、电流密度和废水初始pH值的反应速率常数公式,得出反应速率常数与氯离子浓度的0.318次方线性相关,与电流密度的0.716次方线性相关,而与pH值不呈简单的级数关系;用origin软件拟合了速率常数经验公式,相关系数R2为0.9865。用已有模型拟合COD浓度变化趋势,COD降解符合一级反应动力学。
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