“城-郊”梯度水环境中典型污染物赋存特征研究

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当前城市水环境中传统污染物与新兴污染物复合污染现象日益严峻,严重影响水生态安全和人类健康。本论文以苏州市水环境为依托,在不同人类活动强度的城区、城郊和郊区共布设32个采样点,选择以氮、磷以及重金属为代表的传统污染物和以抗生素、抗生素抗性基因(ARGs)为代表的新兴污染物为研究对象,分别借助于ICP-MS、超高效液相色谱-三重四级杆质谱和高通量荧光定量PCR技术,系统地对“城-郊”梯度水环境三相(水体、悬浮物和沉积物)中上述典型污染物时空赋存特征、环境行为以及生态风险进行研究。主要取得以下研究结果:(1)苏州市水质多处于IIIV类水平,水体DTN全年处于高含量水平,NH3-N、TP和CODMn处于较高含量水平,呈现出季节和区域差异性,城区污染程度整体高于郊区和城郊。富营养化评价表明大多数水体常年处于重富营养状态。沉积物中TOC、TN、TP含量在冬季最高,且有机磷潜在释放风险较大。(2)水环境中Mn、Zn和Cu浓度较高,Hg、Cd和Co浓度较低,郊区水体和沉积物中重金属含量最高。重金属在悬浮物中多以F1态存在,而在沉积物中多以F4态存在,外源输入的重金属容易先在悬浮物中吸附并发生迁移。水体中As和Ni的致癌风险较大,悬浮物和沉积物中Mn、Zn和Cd的生物可利用性和移动性较强。主成分分析表明沉积物中的Pb、Sb、Cu、Zn、Cd和Cr主要为人类活动来源,Co、V、As和Mn主要为自然本底来源。(3)苏州市表层水、悬浮物和沉积物三相中抗生素总含量分别为39.282578.4 ng/L、22.946186.8 ng/g和12.672248.7 ng/g,其中四环素类和喹诺酮类检出含量最高。抗生素检出含量具有季节和区域差异性,其中城区污染最为严重。此外,悬浮物在抗生素迁移过程中扮演着重要角色,且同类别抗生素在水环境中通常具有相似的环境行为。风险熵评价表明水体中NFX、OTC、TC和DC处于中高风险水平,且春秋两季城区风险最大,冬夏两季郊区风险最大。优先控制抗生素筛选结果表明沉积物中SDZ和EFX具有较大的富集潜能和风险。(4)沉积物样品中共检出262种ARGs,其绝对丰度范围为1.55×1091.14×1011 copies/g,丰度水平呈现出春季>夏季>冬季的季节特征,但冬季ARGs检出种类数显著多于春夏两季,且城区检出数多于城郊和郊区。氨基糖苷类、β-内酰胺类和多药类是最主要的ARGs种类,抗生素失活机制和外排泵作用机制是ARGs最主要的抗性机制。MGEs会显著影响ARGs的繁殖和传播,同时抗生素对ARGs的产生具有明显诱导作用。综合来说,城市水环境污染呈现出显著的季节和区域差异,人类活动强度对典型污染物的赋存状况和环境行为具有明显的影响。
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