薯蓣皂苷元提取及生物平台物5-羟甲基糠醛合成工艺研究

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薯蓣皂苷元生产过程中会产生大量的废渣,而废渣中的淀粉往往得不到合理利用。淀粉是碳中性的可再生资源,可用于生产生物燃料和各种有价值的化学产品。比如,5-羟甲基糠醛(5-Hydroxymethylfurfural),简称HMF,就是源自生物质的一种用途广泛的平台化合物,以它为原料可合成很多高附加值的化合物。菊叶薯蓣中皂苷含量高,富含淀粉,以菊叶薯蓣为原料提取薯蓣皂苷元,并以薯蓣废渣为原料转化制备HMF,既可提高薯蓣属植物综合利用率,同时也可为解决全球变暖、大气污染和能源安全问题提供思路。论文采用双相水解法提取菊叶薯蓣中的薯蓣皂苷元,并对薯蓣皂苷元进行了体外抗自由基活性筛选的研究。同时以铬镧复配催化剂催化葡萄糖脱水制备HMF的研究为基础,并通过研究铬镧复配催化剂对麦芽糖及可溶性淀粉的催化脱水效果,最终完成了以菊叶薯蓣及薯蓣渣为原料转化合成HMF。论文主要内容如下。(1)双相水解法提取菊叶薯蓣中薯蓣皂苷元,通过单因素及正交法确定了最佳提取工艺:浓硫酸15m L,甲醇70m L,蒸馏水15mL,石油醚150m L,提取温度90°C,提取时间6h。最佳工艺条件下,薯蓣皂苷元平均收率1.33%,薯蓣皂苷元粗品经甲醇三次重结晶后,纯度达70%。此法操作简单,提取时间短,薯蓣皂苷元收率较高。(2)对薯蓣皂苷元进行了体外抗自由基活性筛选的研究,发现薯蓣皂苷元体外抗羟自由基作用显著,Fenton反应-亚甲基蓝光谱法测定体系中,薯蓣皂苷元浓度为5×10-3mmol/L时,清除率可达94.1%。但薯蓣皂苷元体外抗超氧阴离子自由基及DPPH作用不显著。(3)以葡萄糖脱水制备HMF为基础,发现铬镧复配催化体系对葡萄糖催化效果显著,100°C,N,N-二甲基乙酰胺(N,N-dimethylacetamide,DMA)溶剂中反应1.5h,HMF产率高达77.6%。为实现生物质淀粉资源直接转化合成HMF,研究了铬镧复配催化体系对麦芽糖及可溶性淀粉的催化效果,考察了反应温度、催化剂用量、反应时间等因素对HMF产率的影响,实验中铬镧复配催化体系对麦芽糖和可溶性淀粉均有显著催化作用。其中,麦芽糖为原料时,HMF产率为45.2%,可溶性淀粉为原料时,HMF产率可达54.5%。在此基础上,实现了铬镧复配催化剂催化菊叶薯蓣及薯蓣渣脱水制备HMF,工艺条件如下:30mol%CrCl3·6H2O,15mol%LaCl3·6H2O,DMA-LiCl溶剂中,120°C下恒温搅拌反应4h,菊叶薯蓣为原料时HMF产率可达33.2%,薯蓣渣为原料时HMF产率为3.71%。最后,实现了反应液中HMF的分离,并利用纯化的HMF合成出了液体燃料2,5-二甲基呋喃。
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