氮氧化物是主要的大气一次污染物,是造成酸雨、雾霾等大气污染的重要前体物,对生态环境和人体健康都造成严重的危害。本文介绍了氮氧化物的来源、生成机理及控制现状,介绍并总结了当下常见的氮氧化物减排技术,其中应用最广泛的NH₃选择性催化还原（NH₃-SCR）脱硝技术中的钛基、钒基催化剂高效活性温度窗口为350℃左右,对非电力行业的烟气脱硝需求无法满足。为寻求非电力行业适合的烟气脱硝技术,研究低温条件下高效选择性催化还原（SCR）催化剂很有意义。本文首先采用湿式浸渍法,制备了以γ-Al₂O₃为载体,以Mn、Fe为活性组分的系列Mn/γ-Al₂O₃,Mn-Fe/γ-Al₂O₃催化剂进行实验研究,考察了不同活性组分负载量对催化剂低温选择性催化还原NO性能的影响。实验结果表明,在一定温度范围内,NO转化率随温度的升高而提高;当活性组分Mn负载量为1.2mmol/g时,催化剂的SCR活性是所有Mn/γ-Al₂O₃系列催化剂中最好的。Fe元素的添加会进一步提高NO转化率并极大提高催化剂的低温SCR活性。Mn和Fe负载量分别为1.2mmol/g和0.04mmol/g时的Mn-Fe-2/γ-Al₂O₃催化剂具有最优越的SCR活性。在催化剂料层前的混合烟气中含400mg/m³ NO,250mg/m³ NH₃,6%O₂,其余为氮气,烟气温度150℃,折合空速6000h^-1的实验条件下,催化剂脱硝效率可以达到93%,进行的重复性实验证明Mn-Fe-2/γ-Al₂O₃催化剂具有比较稳定的脱硝性能。在此基础上探讨了烟气中H₂O和SO₂含量对催化剂的毒化作用,研究发现,H₂O对催化剂的毒化作用较弱且可逆,SO₂对催化剂的毒化作用明显且不可逆。Fe元素的添加能够提高催化剂的抗水抗硫性能。在250mg/m³ SO₂存在的条件下,NO转化率能保持在86%以上。继而对催化剂进行了SEM、XRD、BET、XPS的表征分析并进行反应机理的研究。由SEM和XRD表征分析可知,当Mn负载量为1.2mmol/g时,γ-Al₂O₃表面形成球状β-MnO₂结晶,此种晶型最利于SCR反应的进行,Mn负载量发生改变,晶型相应发生变化,导致催化剂脱硝效率出现下降。Fe元素的添加可以提高活性组分的分散程度,也可以对晶型产生影响。当Fe添加量为0.04mmol/g时,γ-Al₂O₃表面上依旧形成球状β-MnO₂结晶,但是分散度大大改善,进一步提高了催化剂SCR活性。BET表征分析可知,不同活性组分负载量下催化剂的比表面积和孔结构有所不同,SCR活性最佳时Mn-Fe-2/γ-Al₂O₃催化剂的比表面积和微孔孔径并不是最大,因此,比表面积和孔结构不是影响脱硝效率的决定性因素。结合表征分析得到的反应机理:负载于载体γ-Al₂O₃表面上的Mn的金属氧化物是催化剂的活性中心,虽然球状β-MnO₂结晶的比表面积略低于棒状α-MnO₂结晶,但是球状结晶上的晶格氧流动性好,因而催化活性整体优于棒状结晶。Fe添加后,Mn物种在催化剂表面上的分散度提高,而活性组分分散度和催化活性密切相关。此外,催化剂化学吸附氧浓度在Fe元素添加后明显增加,也对催化活性的提高起到重要推动作用。为进一步工业应用做铺垫,本课题进行了蜂窝状整体Mn-Fe基催化剂的制备及相关研究。在与颗粒状催化剂活性测试相同的实验条件下,可以实现83%以上的脱硝效率。整体式催化剂表面活性组分负载量较少且分散不够均匀是导致脱硝效率偏低的原因。本研究对非电力行业烟气低温脱硝技术的发展具有推动作用。