【摘 要】
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无论过去或现在,在化学科学的许多领域中,烯烃都是很常用的反应物。而富电子烯烃具有更高的活性,及独特的内在反应性,已经成为开发新型合成方法的重要底物。鉴于此,本人在硕士阶段主要从事富电子烯烃/中间体的单电子氧化反应研究。(1)2,2,6,6-四甲基-N-氧代哌啶鎓介导的叠氮烯烃化合物的多样转化在该部分中,我们介绍了由2,2,6,6-四甲基-N-氧代哌啶鎓(TEMPO+)介导,在无金属条件下叠氮烯烃化
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无论过去或现在,在化学科学的许多领域中,烯烃都是很常用的反应物。而富电子烯烃具有更高的活性,及独特的内在反应性,已经成为开发新型合成方法的重要底物。鉴于此,本人在硕士阶段主要从事富电子烯烃/中间体的单电子氧化反应研究。(1)2,2,6,6-四甲基-N-氧代哌啶鎓介导的叠氮烯烃化合物的多样转化在该部分中,我们介绍了由2,2,6,6-四甲基-N-氧代哌啶鎓(TEMPO+)介导,在无金属条件下叠氮烯烃化合物三种不同的转化反应。此方法操作简单,可在室温下进行,可获得多种TEMPO捕获的酮、酰胺和烷氧基叠氮化物。初步机理研究表明,反应可能涉及烯烃自由基阳离子介导的自由基交叉偶联,从而完成C-O键的构建。(2)烯醇醚类化合物的氧/氟氰基化反应在这一部分中,我们介绍了烯醇醚类化合物在以TMSCN作为氰基源时分别与2,2,6,6-四甲基-N-氧代哌啶鎓或Selectfluor在温和条件下发生的氧氰化和氟氰基化反应。机理研究表明,反应可能存在电子供体-受体(EDA)复合物的形成和单电子转移(SET)过程。(3)光催化与钴催化联合介导的醛与烯的Heck型环化反应在第三部分中,我们介绍了光催化与钴催化联合介导的醛与烯的Heck型环化反应。该方法的特征在于反应条件温和、催化剂成本低且有较广的底物适用范围。此外,这种方法对多种链状结构底物均兼容,可得到多种5-,6-和7-元碳环和杂环化合物。
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