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催化超临界水氧化法是一种在常规的超临界水氧化技术的基础上发展起来的有机废水处理技术。论文比较详细地讨论了超临界水的各种物理化学性质,并在对国内外有关催化超临界水氧化降解有机污染物的研究(降解效率、氧化动力学和反应路径等)基础上,阐述了催化超临界水氧化技术的特点。 论文根据催化超临界水氧化技术的原理,从均相催化氧化和非均相催化氧化两个方面,研究了乙酸、羟基萘磺酸和氨基萘磺酸在催化超临界水中的氧化降解效率及其影响因素,结果表明:①相比于普通的超临界水氧化法,催化超临界水氧化技术对有机污染物有着更好的去除效果,在相同的条件下,使用100mg/L的Cu2+催化剂比无催化剂时对乙酸的氧化降解率提高了近15%,这说明催化超临界水氧化技术是一种高效的水处理技术;②选择合适的催化剂、提高反应温度、延长停留时间及增加催化剂的浓度等,均能使有机物的COD去除率增大。在这些影响因素中,选择合适的催化剂如Cu2+和V2O5/γ-Al2O3等,均能较好提高有机物COD去除率;而改变温度、停留时间等操作条件正如常规的超临界水氧化技术一样,也对有机物氧化的COD去除率产生较大的影响。 在研究均相催化超临界水氧化处理高浓度有机废水时,发现在均相催化氧化反应体系中,由于超临界水特殊的物理化学性质,电解质的溶解度大大下降(约几到几十mg/L),并以水合化合物的形式存在于液相,可以采用基于水合机理的溶解模型来解释超临界水中均相催化剂的溶解情况: 论文还对乙酸和羟基萘磺酸在催化超临界水中氧化的COD去除动力学进行了研究,其降解的速度方程可用下式表示: 一 论文以羟基案磺酸为代表,采用GC-MS的方法,对催化超临界水氧化反应过 程中产生的中间产物进行了比较研究,并推导出在CSCWO中的反应路径: 单环产物 flL\ 羟基案磺酸18。-苯酚一短链骏酸~COpHD等小分子 偶合产物 论文对催化超临界水氧化技术的应用前景及若干工程化问题进行了探 讨,选择合适的催化剂,可以提高处理效率,降低运行费用;使用耐腐蚀的 材料,可以减轻设备腐蚀,延长使用期限;设计合理的反应工艺,可以回收 利用能量。