石墨烯负载复合催化材料的合成及催化性能

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石墨烯(graphene,GE)是一种性能优异的催化剂载体。将石墨烯与催化功能组分复合,可提高催化剂的导电性和电子迁移率,增大比表面积,增强催化剂的稳定性。此外,还能显著降低超电势、促进电催化分析物与电极表面的电子转移,这对设计高性能电催化剂具有重要作用。基于此,本论文制备了一系列以石墨烯为载体的二元复合催化材料,包括石墨烯负载的Cu2O空心立方块、Co纳米颗粒、六方与立方晶系的Ni纳米粒子,系统研究了复合催化材料的合成方法、形成机理、形貌结构,并重点探索了复合催化材料在对硝基苯酚(4-NP)还原及葡萄糖传感等领域的应用。主要研究内容如下:1.采用一步回流法,成功的将Cu2O空心立方块复合到还原氧化石墨烯(RGO)片上。利用X-射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、透射电子显微镜(TEM)和X-光电子能谱(XPS)对所制备的RGO/Cu2O纳米复合材料进行表征。结果表明Cu2O为空心立方体结构,且较好的分散在RGO纳米片上。通过循环伏安法(CV)和计时电流法研究了RGO/Cu2O纳米复合材料对于葡萄糖氧化的电催化性能,结果表明该复合材料对葡萄糖传感响应范围在0.019.0mM(R2=0.997)之间,灵敏度高达785.69μA cm-2 mM-1;在信噪比等于3时,检出限低至0.44μM。与单独的Cu2O和其他Cu2O基葡萄糖传感材料相比,制备出的RGO/Cu2O纳米复合材料的电催化活性显著提高。此外,该电催化剂还具有优异的抗干扰能力。RGO/Cu2O纳米复合电催化剂的制备过程简单、成本较低,且具有较高的电催化活性,这使得该材料在葡萄糖传感领域具有应用潜力。2.采用原位生长法,成功的将Co纳米粒子高度分散在RGO纳米片上,并利用XRD、Raman、TEM和XPS对其进行表征。系统研究了RGO/Co纳米复合材料的磁性和催化性能。结果表明,尽管复合材料中Co纳米粒子的尺寸小于单畴尺寸,RGO/Co纳米复合物仍显示出室温铁磁性。此外,该复合材料在NaBH4还原4-NP中具有优异的催化活性,且对葡萄糖的氧化具有较好的电催化性能。3.以三乙二醇为还原剂和分散剂,采用一种简易的原位回流法制备出RGO负载Ni纳米粒子催化材料。通过XRD、Raman和TEM对复合材料进行表征,研究表明Ni纳米粒子为六方相结构,且均匀的分散在RGO片表面。系统研究了RGO/Ni纳米复合材料的催化活性和电催化性能。结果证明,在NaBH4还原4-NP的反应中,RGO/Ni纳米复合材料显示出显著增强的催化活性,其催化性能与贵金属催化剂相当。此外,RGO/Ni材料对葡萄糖的电催化氧化也显示出优异的电催化响应性能,其线性范围、检出限和灵敏度分别为0.013.0 mM(R2=0.997)、2.8μM和535.258μA cm-2 mM-1。这种环保简单一步法合成路线可推广到在石墨烯表面负载其他功能纳米金属,为石墨烯/金属复合材料的应用提供了机遇。4.通过简单的一步煅烧油酸金属盐前驱体制备出GE负载Ni纳米颗粒催化材料,并用XRD、Raman、XPS、TEM和Brunauer-Emmett-Teller(BET)对其进行表征。系统研究了GE/Ni纳米复合材料的磁性和电催化性能。结果表明,GE/Ni纳米复合物具有室温铁磁性。该材料对葡萄糖的电催化氧化显示出优异的催化性能,其线性范围、检出限和灵敏度分别为0.012.5 mM(R2=0.997)、0.86μM和358.0μA cm-2 mM-1。这种环境友好的合成路线不仅可用于大规模生产GE/Ni纳米复合材料,还可推广到合成其他不同金属的GE/金属复合材料,并应用于催化和能量储存等领域。
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