基于水性聚氨酯在涂料应用中的现状,本论文设计了一系列不同配比的水性聚氨酯,并结合分子模拟理论,对微观结构上的聚氨酯性能进行验证,然后利用分子动力学模拟对三种改性聚氨酯进行分子模拟。具体内容如下所述:（1）基于不同化学组分、不同R值、不同亲水扩链剂、不同封端剂等变量,研究其对聚氨酯乳液的粘度、稳定性和聚氨酯胶膜的力学性能及热稳定性等的影响,得出2,6-TDI含量越高,其力学性能越好,稳定性越好,综合选择TDI种类为TDI-65/35型;R值越高,其力学性能越好,但稳定性越差,综合选择R值为1.1;PEG作为聚醚的力学性能优于PPG,且稳定性更好,综合选择聚醚为PEG-1000。（2）基于分子动力学（MD）和分子力学（MM）方法的原理,应用Material Studio7.0软件,对聚氨酯分子内作用力及分子间作用力进行分析,验证了水性聚氨酯微相分离的结构从相容性、可混合性、分子间相互作用参数、分子径向分布函数和力学性能等方面对纯水性聚氨酯以及聚丙烯酸甲酯、26型氟橡胶F2641、聚苯基甲基硅氧烷三种改性聚氨酯总共四种物质的结构差异进行分析和研究。结果表明,聚氨酯与PMA、F2641、PPMS三种改性剂的溶度参数的差值绝对值满足|△δ|<（1.3-2.1）(J·cm^-3)^1/2,三种共混体系的结合能分布曲线也十分相似,说明聚氨酯与三种改性剂均相容,可混合性良好;PMA的加入使得聚氨酯的内聚能密度降低,而F2641和PPMS的加入使得聚氨酯的内聚能密度有所增加,PU/F2641体系内聚能密度最大,且在加入量为5%时稳定性最好;从三种改性剂的分子径向分布函数中可以看出,PMA的相容性不是很好,而F2641和PPMS改性的共混体系相容性均较好;计算得到的PMA、F2641、PPMS三种改性剂对聚氨酯的模量均稍有提高。通过分子模拟研究对传统实验中选择及优化聚氨酯改性方法提供了理论参考的依据。