论文部分内容阅读
由于大多数具有良好电荷输运特性的半导体材料无法有效地吸收高能辐射,因而寻找理想的X射线光敏导体一直是人们感兴趣的话题。近年来金属卤化物钙钛矿材料以其低暗电流、高载流子迁移率、较长的载流子寿命、低缺陷态密度、原子序数大和带隙可调等优异性能在制作X射线探测器方面引起了科研人员的广泛关注,被大量实验证实是一种很有前途的用于探测X射线的候选半导体材料。由于X射线光子的穿透能力强,需要较厚的活性层来吸收X射线,因此对活性层材料的输运性能提出了很高的要求,目前大部分课题组报道的钙钛矿X射线探测器都是以单晶材料制备的。尽管单晶具有低的陷阱密度、高迁移率和大载流子扩散长度等优势,但大面积片状钙钛矿单晶的制备仍然是一个很大的挑战。另外,由于铅、碘、溴等元素原子序数大,因而其组成的半导体材料可以对X射线高能光子产生较强吸收。近年来,甲基胺卤化铅（MAPbX3,X=Cl、Br或I）材料表现出了优异的光电性能,制备的X射线探测器取得了显著进展,但甲胺基钙钛矿材料不稳定,易分解,同样是一个需要克服的问题。为更好地解决上述问题,本文中我们制备了两种基于不同材料的直接型X射线探测器:其一,为解决以甲胺基卤化物材料制备的器件不稳定易分解的弊端,首先尝试以甲脒替代甲胺,我们在尝试生长甲脒铅溴（FAPbBr3）单晶过程中发现其单晶生长条件严苛,并存在生长耗时长、尺寸小、形状不规则等问题,在此我们采用了压片工艺,制备出大小、厚度可控的FAPbBr3多晶压片来替代单晶。通过X射线衍射图谱分析得到压片结晶度较好,且通过扫描电子显微镜（SEM）观察晶片的表面和截面可以看到晶粒间接触良好。但通过测试发现以纯FAPbBr3压片为材料制备的器件对X射线无响应,为解决这一问题,我们向其中掺杂了不同比例的铯离子以替代部分甲脒离子,成分为CsxFA1-x-x PbBr3（x=0.1、0.2、0.3）。当x=0.2时器件性能优异,X射线灵敏度高。在偏置电压为20 V、X射线强度为505μGy/s时,响应电流大小可达110 nA,与伏安特性曲线对应良好。此外,我们也研究了上述探测器的可见光响应性能,实验结果证实CsxFA1-x-x PbBr3压片对可见光同样表现出较强的响应。通过X射线衍射图谱分析发现铯掺入后生成了部分二维层状晶体结构的混合阳离子钙钛矿,这种二维结构的钙钛矿可能有利于提升探测器性能。其二,虽然有机无机卤化铅钙钛矿在X射线探测器上取得了优异的成绩,但是铅元素是一种严重危害人体健康的重金属,未来必然会限制铅基技术的使用,所以无铅钙钛矿的发展迫在眉睫。铋作为铅的一种替代元素同样具有高原子序数,铋基卤化物半导体也可以用于制作X射线探测器。本文中我们制备了Cs3Bi2I9微晶压片用于X射线探测器,经测试,在200V偏置电压和50 keV的X射线下,器件暗电流大小为1.39 nA,灵敏度达到14μC Gy-1 cm-2。通过改变碘化铯和碘化铋的比例,我们得到一种CsBi3I10组分钙钛矿压片,并尝试以CsBi3I10压片为活性层制备X射线探测器,测试表明该组分探测器在同样大小的偏置电压和X射线强度下,器件暗电流降至0.197 nA,灵敏度提高至41μC Gy-1 cm-2。