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吸附因其廉价、简洁、高效、稳定以及可再生等优点,是工业废水处理领域的重要技术之一。而光催化技术可以有效地将有机污染物降解转化为CO2、H2O等无机小分子,已成为废水处理领域最有前景的绿色技术。本论文制备了两种金属氧化物二氧化钛(TiO2)基复合材料、五种非金属石墨相氮化碳(g-C3N4)基复合材料和两种金属氧化物氧化镍(NiO)基复合材料;采用傅立叶变换红外(FIIR)、紫外-可见光光度计(UV-Vis)、X-射线衍射(XRD)、拉曼光谱(Raman)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、高分辨率透射电镜(HRTEM)、选区域电子衍射(SAED)和X射线光电子能谱(XPS)等手段,对所制备样品的形貌、组成、晶相结构、光电性能、热稳定性及表面性质等进行测试分析,详细讨论了所制备材料对有机废水处理过程,具体研究内容如下:1.TiO2基复合材料的制备及可见光催化性能研究(1)采用改进的Hummers法,制备了系列不同氧化度的氧化石墨烯(GO),并研究了不同氧化度对二氧化钛-石墨烯光催化剂(TGPPC)光催化活性的影响。光催化降解实验表明,当GO含量为20%、反应时间为100 min时,TGPPC对亚甲基蓝(MB)的降解率可达98.8%。动力学研究表明,降解过程符合一阶动力学模型。该研究结果显示,所制备TGPPC材料在处理含MB废水中,具有潜在的应用前景。(2)采用沉积-沉淀法,配合后续高温煅烧,制备了一系列Ag-AgBr/TiO2-graphene(AATG)复合催化剂。XRD和XPS测试结果表明,Ag+在可见光下可还原为单质银。系统研究了AATG复合催化剂降解聚丙烯酰胺(PAM)的光催化活性,并对光催化降解条件如二氧化钛与石墨烯的质量比、催化剂量、pH以及时间等因素对聚丙烯酰胺降解性能的影响,同时对降解路径与机理进行了分析。结果表明,AATG复合催化剂在75 min内对PAM的降解率可达90.9%,远高于纯TiO2;且易于从体系中分离、具有优异的可重复利用性。2.g-C3N4基复合材料的制备及可见光催化性能研究(1)以尿素为发泡剂,在氮气保护下,经高温煅烧二氰二胺,制得了多孔g-C3N4(PGCN)材料。TEM和BET结果表明,孔状结构g-C3N4的比表面随尿素含量的增大而增大,实现了g-c3n4形貌结构多孔化的可控制备。为进一步提高其光催化活性,进一步制备了镧(la)掺杂pgcn复合材料。以苯酚有机分子为目标降解物,光催化降解实验结果表明,la-5/pgcn-50样品在50min内对苯酚的降解率可达98.6%。一阶动力学模拟结果表明,la-5/pgcn-50具有比pgcn-50高出2.96倍的反应速率。(2)制备了钨(w)掺杂改性多孔g-c3n4(pgcn)的可见光催化复合材料(w/pgcn)。xrd和xps测试结果表明,w元素以w6+形式掺杂于pgcn之中;光催化降解结果表明,适量添加h2o2到体系中,可显著提高甲基橙(mo)的光催化降解反应速率,且在优化条件下,w-5/pgcn-50对mo的降解率可高达99.6%。(3)采用水热法,制备bi2s3/g-c3n4光催化剂复合材料;采用可见光照射下对罗丹明b(rhb)的光降解,评价bi2s3/g-c3n4的光催化活性。相对于单一的g-c3n4,bi2s3/g-c3n4材料的光催化活性得到了显著的提高,其光催化效率是g-c3n4的3.68倍,这主要是由于bi2s3与g-c3n4的耦合,解决了电子-空穴复合和光响应范围窄引起光催化效率低的问题。基于两者组分能带位置的关系,提出了bi2s3/g-c3n4材料光催化性能提高的机理和构效。(4)通过超声剥离g-c3n4,制备了单层g-c3n4(slg-c3n4);采用水热法,制备了不同含量cds的cds/slg-c3n4和cds/g-c3n4两个系列材料。tem和drs结果表明,经剥离后的slg-c3n4呈现出独立的片状结构,且slg-c3n4与cds耦合后,能带可从2.7降低至2.3ev。光催化降解实验表明,当cds含量为33.3%时,cds/slg-c3n4样品具有最高的光催化活性,在120min内,对rhb的降解率可高达99.55%。(5)以孔状g-c3n4(pg-c3n4)为载体,采用氧化银(ag2o)改性氧化锌(zno),制备了zno-ag2o/pg-c3n4三元复合催化剂。drs和pl结果表明,复合后的zno-ag2o/pg-c3n4材料,具有较窄的带隙能及更快的光生电子流的分离速率。降解抗生素环丙沙星(cip)结果表明,三元复合催化剂比zno、pg-c3n4、ag2o以及zno-ag2o具有更高的光催化活性,在48min内,降解率可达97.4%。3.Ni O基复合材料的制备及吸附/光催化性能研究(1)以醋酸镍为镍源、尿素为沉淀剂及PEG-200为模板剂,采用水热法,制备了一系列不同质量比的NiO/graphene纳米片吸附剂(NiO/graphene nanosheets adsorbent,NGNS)。通过对刚果红(CR)有机染料的吸附,评价了NGNS的吸附性能。结果表明,当石墨烯含量为2.64%时,吸附剂(NGNS-5)对CR的吸附率可高达99.56%;其动力学过程符合pseudo second-order kinetic模型,等温吸附过程符合Redlich-Peterson等温吸附模型。循环实验结果表明,NGNS纳米片吸附剂可以有效便捷地从体系中分离并保持较好的稳定性,说明所制备的NGNS材料,在含有CR偶氮染料的废水治理中具有一定的应用前景。(2)通过简易的水热反应,配合后续的煅烧工艺,制备了氧化镍/氧化石墨烯(NiO/GO)纳米复合物。通过对水溶液中亚甲基蓝染料(MB)的去除,评价了所制备NiO/GO材料的吸附与催化综合性能。研究了纳米复合物的用量、pH以及时间等因素对亚甲基蓝去除效率的影响。相对于在黑暗避光条件下,NiO/GO材料在可见光照射条件下,光催化降解的作用在120 min内,对MB的去除率可达97.54%。