【摘 要】
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MXenes,一类新型的层状二维过渡族金属碳化物、氮化物和碳氮化合物,作为插层型赝电容电极材料被广泛地应用于能量存储领域。Ti3C2Tx作为被研究最多的超级电容器电极材料具有高导电率、良好的亲水性、稳定性和大的层间距。虽然Ti3C2Tx作为超级电容器电极材料时,倍率性能出色并且长循环稳定性优异,但是其比容量仍有提升空间。使用具有高比容量的材料与Ti3C2Tx进行复合,可以有效提升Ti3C2Tx的比
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MXenes,一类新型的层状二维过渡族金属碳化物、氮化物和碳氮化合物,作为插层型赝电容电极材料被广泛地应用于能量存储领域。Ti3C2Tx作为被研究最多的超级电容器电极材料具有高导电率、良好的亲水性、稳定性和大的层间距。虽然Ti3C2Tx作为超级电容器电极材料时,倍率性能出色并且长循环稳定性优异,但是其比容量仍有提升空间。使用具有高比容量的材料与Ti3C2Tx进行复合,可以有效提升Ti3C2Tx的比容量。同时,Ti3C2Tx可以弥补高比容量材料（例如Fe3O4和层状双氢氧化物（LDHs））在倍率性能和循环稳定性方面的不足。综上,制备Ti3C2Tx基复合物对开发高性能超级电容器电极材料极其重要。本论文在尽量不破坏Ti3C2Tx晶体结构的前提下,制备了Ti3C2Tx基复合物并以其为主要研究对象,对微观形貌、物相、元素组成、超级电容器性能与储能机制进行了研究。主要工作内容如下:1、采用激光超快速结晶策略在柔性镍带上制备了 MXene/Fe3O4/MXene薄膜电极。1 MLi2SO4电解液中,该电极在0.5mA cm-2的电流密度下展示出46.4 mF cm-2（32.5 mC cm-2）的面积比电容（容量）,明显高于Ti3C2Tx MXene薄膜的面积比电容（容量）29.4 mF cm-2（20.6 mC cm-2）。在减轻 Ti3C2Tx MXene 氧化的情况下制备了Ti3C2Tx基复合薄膜。得益于Ti3C2Tx MXene与Fe3O4之间的化学结合作用和Ti3C2Tx MXene薄膜对Fe3O4薄膜的锚定作用,在加速电子传输的同时很好地维护了薄膜的循环稳定性。2、为了进一步提升Ti3C2Tx基复合物的比容量,将电池型电极材料与Ti3C2Tx进行复合将更具有实际应用价值。我们通过水热法合成了 Ti3C2Tx/NiCoAl-LDH并对其进行碱刻蚀处理。由于处理后的Ti3C2Tx/NiCoAl-LDH中电化学活性元素含量的增加和Ti3C2Tx自身优异的导电性,使其具有更高的质量比容量及倍率性能。作为正极材料在1 MKOH中测试,比容量在电流密度为1 A g-1时可达398 Cg-1。在2000圈充放电测试后,该电极仍然可保留76.6%的初始比容量。3、为了提高活性物质负载量并增加活性位点的暴露,我们发展了磁电化学沉积方法（MED）在柔性碳布上制备了高负载量的Ti3C2Tx/NiCo-LDH复合物。磁流体力学（MHD）效应的存在不仅加速了物质传输,而且调控了 NiCo-LDH的微观结构,这使得Ti3C2Tx/NiCo-LDH展示出3.12 C cm-2的面积比容量（1 mA cm-2）。综上,MED作为一种新型的制备Ti3C2Tx/NiCo-LDH复合物的实验方法,极大提升了Ti3C2Tx基复合物的电化学性能。4、采用MED法制备了 Ti3C2Tx/NiCoZn-LDH。考虑到低磁场强度下的样品合成更具有产业化前景,我们选用1T磁场强度进行实验。Zn元素的引入改变了样品的微观结构,有利于提高电极结构稳定性。此外,Zn元素可以在循环过程中防止电化学活性物质的过度溶解。适当的Zn含量下,Ti3C2Tx/NiCoZn-LDH在电流密度为1 mA cm-2时展示出1.34 C cm-2的面积比容量。此外,2000圈充放电后Ti3C2Tx/NiCoZn-LDH依然保留94.0%的面积比容量,远高于NiCo-LDH（63.6%）。综上,MED法可制备出具有优异循环稳定性的Ti3C2Tx/NiCoZn-LDH复合物。
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