大块金属玻璃是近几十年来兴起的一种新型合金材料。因其独特的原子无序排列,而具有比相同成分晶体材料更加卓越的力学、物理和化学性能,引发了人们极大的研究热情。然而,作为一种非平衡亚稳态材料,在温度、压力等外界条件升高时,其无序的原子结构会发生弛豫,加速金属玻璃的老化、变脆,极大地限制了金属玻璃的实际应用。因此,怎样克服金属玻璃的弛豫和老化是其大规模应用所面临的关键问题之一。近年来,研究发现低温热循环处理方法能够使金属玻璃整体能量升高,表现出与结构弛豫相反的回春效应,在一定程度上能够提高块体金属玻璃的室温塑性。所以,进一步探究热循环处理对块体金属玻璃的结构及其性能影响有着重要的科学意义。本论文以新开发的Zr-Y-Al-Co和La-Al-Ag-Ni-Co块体金属玻璃为研究对象,详细研究了热循环处理方法对金属玻璃结构、自由体积以及力学性能、原子动力学行为的影响机制,得到的主要结论如下:(1)通过铜模吸铸法开发了临界尺寸大于1 mm的具有相分离结构的Zr42Y14Co22Al22块体金属玻璃,其结构存在一定尺度的不均匀性。通过对该金属玻璃的密度、硬度、模量以及三点弯曲强度等力学性能测试发现热循环处理使Zr42Y14Co22Al22金属玻璃中的自由体积在前20次循环逐渐增多,而在20至200次循环内,金属玻璃中的部分自由体积逐渐湮灭。并且热循环过程中,金属玻璃内部同时存在结构弛豫与回春效应,在前20次循环金属玻璃的回春效应明显强于结构驰豫效果,而在20次循环之后两者之间的竞争逐渐达到平衡状态。通过透射电镜和同步辐射X射线衍射分析等测试发现热循环处理对Zr42Y14Co22Al22金属玻璃的不均匀结构产生了明显的影响。在前20次循环,样品内部结构不均匀尺度增加,原子平均间距增大,自由体积逐渐增多,分离相中有着更高的电子密度起伏,20次循环之后,金属玻璃内部结构不均匀尺度降低,原子平均间距减小,部分自由体积逐渐湮灭。(2)发现热循环处理对La62Al14Ag2.34Ni10.83Co10.83金属玻璃铸态以及退火态样品的原子动力学行为,包括低温玻色峰和β弛豫并未产生显著影响,相比之下,低于Tg温度长时间退火对金属玻璃的低温比热和β弛豫行为的影响更加明显。在20次循环之前,热循环处理引起该La基金属玻璃铸态样品中额外自由体积的显著增加,同时密度、显微硬度、模量以及弛豫热焓-△Hrel等都发生了明显的回春效应。然而,热循环对于退火La基金属玻璃样品相应性能均未产生明显的回春效应。同步辐射X射线衍射结果表明退火处理不仅显著减少了铸态金属玻璃样品中的自由体积,而且增加了局域结构的有序度。而循环热处理仅增加了铸态样品中的自由体积,但对其结构的改变影响甚微。常规正电子寿命谱测试结果表明在前20次循环,热循环促进La基金属玻璃中小尺寸和大尺寸的自由体积空位演变成被认为是流变缺陷的中间尺寸的自由体积空位。因此,我们的结果表明热循环引起增加的自由体积可能不是控制金属玻璃的低温玻色峰和β弛豫行为的关键因素,而其原子动力学行为很可能由金属玻璃中特殊的原子构型决定。