电化学氧化法去除磺胺二甲基嘧啶及其产物研究

来源 :河北工程大学 | 被引量 : 3次 | 上传用户:huangpeifei
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磺胺二甲基嘧啶(Sulfamethazine,SMZ)是一种磺胺类抗生素,主要用作兽药,在地表水、地下水、土壤中均有检出。SMZ对环境微生物生长有抑制作用,长期暴露于环境中,能增加抗药性基因产生风险。电化学氧化法是一种环境友好型高级氧化技术,操作简单、不需要化学药剂、易于自动化管理、无二次污染等优点,在难生物降解有机物处理领域受到了广泛关注。采用Ti/PbO2电极,在实验室配水条件下,通过单因素分析法分析了电流密度、SMZ初始浓度、电极间距、电解质浓度、配水基质、悬浮物对电化学氧化反应的影响。使用UPLC-TOF-MS对电化学氧化反应过程产生的中间产物进行检测,并研究了投加亚硝酸盐对SMZ电化学氧化产物的影响。基于上述研究内容,获得了以下研究结论:(1)电流密度为5 mA/cm2、电解质浓度为0.05 mol/L,电极间距为2 cm条件下,SMZ初始浓度为5 mg/L是该实验运行的最佳工况。该条件下去除单位数量级SMZ能耗最低,为0.068 kWh/m3。当5.5≤pH≤11时,SMZ的去除不受pH的影响;(2)以污水处理厂二级出水为配水基质,反应60 min时,SMZ去除率是实验室配水为基质的3倍。悬浮物能够提高SMZ的去除率,降低EE/O;(3)电流密度对SMZ去除影响较大;电流密度在550 mA/cm2范围内,EE/O随着电流密度的增长会出现能耗峰值,电流密度值处于两端时,能耗较低;(4)水中离子对SMZ去除有较大影响,影响大小依次排序为Cl->NO2->PO43->Fe2+>Fe3+>NO3-。加入Cl-后,在10min内就可将SMZ去除到检测限以下;(5)通过对电化学氧化SMZ的反应液进行检测,共检测出了12种产物。产物主要是通过硝化反应、磺酰胺S-N键断裂、苯胺基团的羟基化和SMILEs重排形成的。通过与加入亚硝酸盐反应液氧化产物进行对比发现,亚硝酸盐对产物生成有一定影响,亚硝酸盐是产物T12的生成的必要条件。该试验可为电化学氧化法去除SMZ在实际废水中的应用提供理论参考。
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