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以半导体粉末为催化剂的光催化氧化污染物处理技术,由于具有能耗低、操作简单、反应条件温和以及无二次污染等优点,成为近年来日益受重视的污染治理新技术。本文在综述光催化氧化在国内外的研究进展及其在环境治理中的应用前景的基础上,以简单的方法制备了新型“Cu核-Cu2O壳”光催化剂,以一些典型的有机污染物为对象开展研究,实验结果表明,该催化剂对可见光有良好的响应。研究的主要内容和得到的结论如下:
1.用不同的方法制备光催化剂,并用X-衍射(XRD)和透射电镜(TEM)对所制备的催化剂进行表征。以结晶紫为模型有机污染物,分别考察了不同条件下制备的光催化剂的催化性能。结果表明:0.5 mol/L的 CuSO4溶液100 mL和3.0 mol/L的水合肼溶液20 mL在700C下反应30 min制备得的“Cu核-Cu2O壳”型粒子光催化活性最高。
2.以“Cu核-Cu2O壳”型粒子为光催化剂,试验选择以下几种染料为模拟有机染料废水:结晶紫、甲基橙、活性蓝K-R、活性翠蓝KN-G、活性黄K-RN,分析考察了光照时间、催化剂投加量、溶液pH、溶液初始浓度以及不同光源等因素对光催化氧化的影响规律。结果表明,在金属卤化物灯或太阳光照2h后,这些染料的脱色率均达到90﹪以上,CODCr去除率也达到80﹪左右。在相同体系下处理桂林银海集团的实际染料废水,120 min后CODCr去除率也达80﹪以上。
3.在光催化氧化降解模拟酚类废水的研究中,以对硝基苯酚、2,4-二硝基苯酚和对氯苯酚为处理对象,进一步研究了“Cu核-Cu2O壳”型粒子的光催化性能。结果表明,这种催化剂对酚类废水有很好的降解作用,浓度为40 mg/L的溶液在可见光下反应2h后降解率超过95﹪,CODCr去除率超过80﹪。说明此催化剂对大多数有机污染物有普遍适用性。
4.对以“Cu核-Cu2O壳”型粒子为光催化剂,光催化氧化有机污染物的反应动力学进行了研究,结果表明,悬浮相“Cu核-Cu2O壳”型粒子光催化氧化有对硝基苯酚的反应表现为一级反应,可表示为ln(C0/Ct) = kt;反应速率遵从多相催化动力学方程——Langmuir-Hinshelwood方程,可表示为 = 17.99371 + 0.35153,其表观反应速率常数k=2.8447(mg/(L.min)),表观吸附平衡常数K=0.01954(L/mg)。
5.我们对“Cu核-Cu2O壳”型光催化剂的光催化反应机理进行了初步探讨。检测结果表明,光催化过程中有羟自由基产生,有机污染物发生了较彻底的降解。