铁碳基人工湿地强化处理硝酸盐-重金属复合污染地下水的效能与机理研究

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地下水是我国干旱地区重要的饮用水源,近年来由于各种人类活动,导致地下水中硝酸盐和重金属复合污染日益严重,为保障区域饮用水安全,迫切需求经济、可行的地下水污染修复技术。人工湿地污水生态处理技术,因其基建成本低、净化水质效果好、运行稳定且管理方便等优点,受到了广泛关注。但是,由于地下水中有机物较为缺乏,导致人工湿地系统反硝化不足,进而影响脱氮效能。此外,人工湿地在处理硝酸盐和重金属复合污染地下水时,还面临系统综合净化效能较差的挑战。因此,积极开展人工湿地强化修复硝酸盐和重金属复合污染地下水的效能及其机制研究,对人工湿地技术在污染地下水修复中的推广应用具有重要现实意义。本文以生物炭和零价铁作为人工湿地中的功能填料,构建铁碳基强化型人工湿地小试装置,系统评价了铁碳基人工湿地系统的强化去污效果和N2O排放规律,研究了湿地中污染物的去除变化规律;通过生物炭-零价铁批次实验,分析了生物炭和零价铁对污染物迁移转化的作用过程;采用高通量测序技术,分析了铁碳基人工湿地系统中微生物群落多样性和群落结构变化,进一步解析了铁碳基人工湿地强化去污机理。取得的主要研究结论如下:(1)铁碳基人工湿地对低碳源污染地下水有较好的长期净化效果。铁碳基人工湿地中NO3--N的平均去除率可达87.16%,而铁基人工湿地和砾石基人工湿地中NO3--N去除效率较低,分别为80.99%和11.63%。同时,COD和TP也可在铁碳基人工湿地中得到较好的去除,平均去除率分别为77.77%~85.64%和80.00%~86.67%。进水重金属Cr和Pb污染的相继添加对各湿地系统脱氮效率表现出一定的抑制作用,铁碳基人工湿地中NO3--N平均去除率降低至43.33%,但铁碳基人工湿地较砾石基人工湿地有着较高的Cr和Pb的去除效率,分别为94.18%和97.64%。此外,铁碳基人工湿地表现出较低的N2O释放,排放通量分别为4.6~11.75μg m-2 h-1。周期内,厌氧/好氧交替的DO浓度和逐渐降低的ORP为铁碳基人工湿地强化去污提供了有利的环境,铁碳基人工湿地中无NH4+-N和NO2--N积累,COD、NO3--N、TP、Cr、Pb浓度均呈先降低后稳定的趋势。(2)生物炭-零价铁对硝酸盐和重金属的迁移转化过程有不同的影响。生物炭对NO3--N的吸附能力较弱,零价铁和生物炭-零价铁均可能通过还原作用将NO3--N转化为NH4+-N,且重金属(Cr和Pb)对零价铁、生物炭-零价铁与NO3--N之间的作用影响较小。生物炭对Cr(VI)的吸附能力较弱,但对Pb(II)的吸附能力较强,零价铁和生物炭-零价铁主要通过还原、絮凝及共沉淀等作用使Cr和Pb得到去除。此外,生物炭和生物炭-零价铁溶出DOM组分均主要包括类腐殖酸和类色氨酸两种物质,且以类腐殖酸为主。Cr和Pb在生物炭和生物炭-零价铁溶液易与腐殖酸发生络合作用。(3)不同人工湿地系统中微生物群落多样性和结构差异显著。与铁基人工湿地和砾石基人工湿地相比,铁碳基人工湿地中生物炭-零价铁的添加并没有提高微生物的多样性,但微生物群落结构发生了明显的变化。门水平上,变形菌门(Proteobacteria)是各湿地系统中的优势菌群,铁碳基人工湿地系统中变形菌门的相对丰度(54.49%~76.41%)显著高于铁基(20.78%~52.57%)和砾石基人工湿地(20.58%~22.92%);属水平上,与Fe(II)氧化和脱氮有关的红细菌属(Rhodobactere)在铁碳基人工湿地中得到了较高的富集,其在铁碳填料层中的相对丰度(53.71%)远高于在铁基和砾石基人工湿地中各填料层(4.90%~7.76%)。此外,生物炭-零价铁填料在人工湿地中的应用极大地提高了氮循环相关细菌的相对丰度,尤其是反硝化细菌(DNB)在铁碳基人工湿地大量富集,促进了系统反硝化脱氮过程,进而提升了脱氮效率。
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