基于点击反应修饰的氧化石墨烯及其与聚乙烯醇复合材料的制备与研究

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新型碳材料的发展是近年来科学领域中的一个研究热点。氧化石墨烯(GO)作为碳材料中的重要部分,其具有独特的准二维层状结构以及优异的力学性能。并且,GO含有丰富的表面官能团,具有很强的表面可修饰性,使其在复合材料的制备等方面展现出了巨大的应用前景。本文基于点击反应先对GO进行化学改性,一方面以湿法纺丝的方法制备了功能化GO纳米片增强的聚乙烯醇(PVA)纤维,复合纤维的力学性能得到提高;另一方面以浇铸的方法制备了PVA/GO形状记忆复合膜,复合膜的形状记忆性能以及力学性能均获得明显改善。本文的主要研究内容和结论如下:(1)通过点击反应对GO进行表面修饰,直接利用其片层表面的碳碳双键与巯基的反应,将末端为羧基的小分子引入GO表面,再与PVA进行化学接枝制备功能化氧化石墨烯(p-m GO),对p-mGO的结构和分散状态进行相关的表征。由于GO的比表面积大,表面引入较多的羧基有利于将更多的PVA接枝在GO表面,最终使得p-mGO在水、二甲亚砜等极性溶剂中存在较好的分散性,同时在PVA基体中仍然呈现良好的分散性。另外,将GO与PVA直接进行酯化反应使GO边缘上接枝PVA进而改善GO分散性的方法作为对比试验进行。实验结果表明,在直接酯化接枝的氧化石墨烯(p-GO)上,PVA分子主要分布在边缘从而导致GO纳米片的分散性改善结果不理想。(2)将p-mGO作为填料,加入PVA基体中进行湿法纺丝,制备了PVA/p-mGO复合纤维,纤维的结晶及取向性能和力学性能获得了明显改善。在GO同等含量的情况下,p-mGO对PVA纤维的增强效果要高于p-GO,这主要归因于表面接枝的p-mGO在PVA基体中具有更好的分散性和更高的应力传递效率。(3)利用p-mGO表面接枝有PVA分子链的独特结构,将其作为形状记忆型PVA材料的填料,对其形状记忆性能以及力学性能进行了相关研究。因为将GO纳米片层表面接枝PVA分子链,增强了其与PVA基体之间的相互作用,同时改善了复合材料的结晶性能,增加了由物理结晶区组成的固定相部分的比例,使得PVA/p-mGO复合膜的形状回复效果更佳,形状回复率可达到98.3%;另一方面,GO纳米片的存在抑制了PVA基体中由无定形区内分子链段的运动,从而使得形状回复的速率略有下降。通过拉伸测试表明,相比较于未经修饰的GO,引入表面接枝PVA分子链的p-mGO对提高复合膜力学性能更有效,分散均匀的p-mGO明显提高了PVA复合膜的拉伸强度和弹性模量。
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