铁系金属氧化物催化还原NO_x性能研究

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氮氧化物是造成环境污染的重要来源,不仅破坏臭氧层,而且危害人类健康。复合金属氧化物是催化脱除NO_x的催化剂之一,由于其具有独特的晶体结构和较高的氧化、还原催化活性,因此作为催化脱除NO_x的催化剂具有广泛的应用前景。本课题以堇青石蜂窝陶瓷为载体,用浸渍法制备了Fe(O)、FeNi(O)、FeNiZr(O)等一系列铁系复合金属氧化物,采用程序升温法,以尿素为还原剂,利用固定床流动化反应评价系统评价了各个催化剂选择催化还原NO_x的催化活性,同时考察了催化剂组分负载量、焙烧温度、空速对其催化活性的影响,考察结果表明:催化剂的组分负载量、焙烧温度、空速对其活性均有较大影响,其中以铁作为催化还原NO_x的催化剂整体活性不高,在焙烧温度为600℃、Fe负载量为6wt%时催化剂的活性仅有34.2%,并随着空速的增加而急剧下降;对催化剂Fe(O)的改性发现,稀土元素La、Ce和过渡元素Mn、Co、Ni的引入对其催化活性均有一定的影响,其中以Ni对催化剂活性改善较大,在反应温度为250℃时,使NO_x转化率提高到了58.1%,在催化剂FeNi(O)的基础上引入Zr后能较大幅度提高催化剂的催化活性,NO_x最大转化率达到80%以上。通过XRD、SEM、BET、TPR、XPS等技术手段详细表征了催化剂的物相结构、还原性能、表面形貌和表面元素。研究结果表明:催化剂表面元素均以氧化态的物种存在;Ni的加入改变了活性组分Fe的聚集状态,使其粒径显著减小,孔隙率增大,其比表面积明显增大,从而提高了催化剂的活性,而Zr能够促使Fe在载体表面的分散,从而使催化剂表面活性中心数目增加,同时Zr的加入使得还原反应活化能降低,从而使活性组分Fe更易被还原,并加快了其还原速度,进而提高了催化剂的活性。
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