论文部分内容阅读
在过去几十年间,工业上对于乙烯和丙烯的需求量日益增大。目前工业上生产低链烯烃的方法主要是石油工业中的蒸汽裂解,而裂解往往需要高温高压,伴随着大量能源的消耗。为了解决这个问题,低链烷烃的氧化脱氢成为了一项研究热点,而合适的催化剂对于此反应至关重要。与此同时,随着工业化进程的不断加深,化石能源的燃烧造成了大量二氧化碳气体的排放,引起了全球变暖、海平面上升等诸多问题。电化学还原二氧化碳在众多转化二氧化碳的手段中备受关注,然而较高的过电势和副反应的发生成为了最大的限制,这也使得对于电还原二氧化碳催化剂的研究迫在眉睫。氮化硼作为一种化学稳定性和热稳定性很好的无机非金属材料,早已作为负载基底应用于催化领域。近年来,随着六方氮化硼对于低链烷烃氧化脱氢催化活性的发现,研究人员对于氮化硼的催化效应又有了新的认识。本文以一种适用于催化领域的氮化硼微纳管的制备及掺杂为基础,后将其应用于乙烷的氧化脱氢催化和二氧化碳电还原。主要研究内容与结果如下:(1)多孔氮化硼微纳管的制备及其催化乙烷氧化脱氢的性能研究以三聚氰胺和硼酸为原料,通过一步反应合成了一种多孔的氮化硼微纳管(BNMTs)。这种微纳管的直径在200 nm到1μm之间,长度可以达到数十微米,并且具有丰富的孔结构,比表面积可以达到350 m~2/g。多孔氮化硼微纳管在催化乙烷氧化脱氢时表现出优异的催化性能,在600℃下可以达到45%的乙烷转化率和72%的乙烯选择性,是商用片状氮化硼的两倍多。多孔氮化硼微纳管独特的性质和相对简便的合成方法,使得其进一步研究和商业化应用有着极大前景。(2)金纳米颗粒负载氮化硼微纳管的制备及其电催化还原二氧化碳的研究以多孔氮化硼微纳管作为基底,通过湿化学浸渍法成功在其上负载了金纳米颗粒,金纳米颗粒的直径在3~5 nm之间。将金纳米颗粒负载的氮化硼微纳管作为催化剂应用于二氧化碳电还原,在-0.73V的电压下,其电催化产生一氧化碳的法拉第效率达到70%。