【摘 要】
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近年来,能源消耗日益严重,环境污染问题逐渐加剧,为了克服即将到来的能源危机,寻找具有可替代性的清洁能源具有重要意义。基于热能和电能的直接转换的热电转换技术被认为有希望作为化石能源的替代品,从而应对全球能源困境。热电模块具有环境友好、安全性能强、操作维护简单等优点,在工业废热回收、航空航天、国防领域、深海领域、航空航天等具有重要应用前景。热电模块实现推广应用的关键环节是实现热电材料基体与电极材料的有
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近年来,能源消耗日益严重,环境污染问题逐渐加剧,为了克服即将到来的能源危机,寻找具有可替代性的清洁能源具有重要意义。基于热能和电能的直接转换的热电转换技术被认为有希望作为化石能源的替代品,从而应对全球能源困境。热电模块具有环境友好、安全性能强、操作维护简单等优点,在工业废热回收、航空航天、国防领域、深海领域、航空航天等具有重要应用前景。热电模块实现推广应用的关键环节是实现热电材料基体与电极材料的有效连接,连接界面的优劣将直接决定着热电模块的性能以及服役期限。本文主要以中间层材料改善热电接头界面性能为出发点,研究了两种中间层材料对PbTe基热电接头界面和整体的影响。针对PbTe的掺杂改性原理,进行了PbTe非化学计量比优化。发现通过调整PbTe的化学计量比,得到热电性能最优异的本征样品Pb50.01Te49.99。在此基础上利用I掺杂取代Te实现载流子浓度的进一步提升,并且研究了Pb I的第二相沉积以及Sb的双相取代实现n型PbTe基热电材料性能的提高。证明了施主掺杂和第二相沉积能够获得高性能的PbTe,为本次实验制备n型PbTe基热电材料提供了依据。由于热电接头界面性能是影响热电器件优劣的重要因素,为了解决传统热电接头在实际应用发现中接触电阻高,剪切强度低,时效稳定性差等问题。本课题从梯度连接的角度研究了本征PbTe/Fe界面。研究,在Fe电极中混入Te和Pb,将其与Pb50.01Te49.99一步热压烧结,复合电极会形成PbTe与Fe的混合中间层,与纯Fe连接的相比,接触电阻有近75%的降低,为26.61μΩ·cm~2,同时剪切强度相比于纯Fe电极也有较大幅度的提升,上述研究结果证明了PbTe+Fe的混合中间层能有效提升热电接头的力学和电学性能的作用。在此基础上,利用I掺杂PbTe与化合物FeTe连接形成行动PbTe基热电接头Pb1.0004Te0.997I0.003/FeTe,研究发现,FeTe/Pb50.01Te49.99相比于Fe/Pb1.0004Te0.997I0.003有差距更小的功函数和热膨胀系数,FeTe和Pb1.0004Te0.997I0.003连接后界面接触电阻更小,为11μΩ·cm~2,剪切强度更大,为23 MPa,且界面处无元素的剧烈扩散和反应层的生成,经过573 K,400 h的高温时效之后,界面电学和力学性能仍然保持稳定,接头FeTe/Pb1.0004Te0.997I0.003/FeTe相比于Fe/Pb1.0004Te0.997I0.003/Fe表现出了更高的输出功率和转换效率,FeTe/Pb1.0004Te0.997I0.003/FeTe具有更小的界面接触电阻,因此有更高的输出功率和转换效率,其最大输出功率为0.025 W,最大转换效率为0.26%,因此,FeTe是一种优良的Pb1.0004Te0.997I0.003与Fe间的中间层材料。
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