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过渡金属层状化合物无论是在科学研究还是在工业应用中一直都吸引了人们广泛的兴趣。由于其多种多样的化学组成和独特的二维结构特征,这类化合物表现出丰富的物理性质,比如超导电性,磁性和电荷密度波相变。特别是,层间有范德瓦尔斯力的过渡金属层状化合物还可以通过引入外来离子对结构和性质进行调控。而厚度可控的薄膜生长为这类材料的研究开启了一个新的维度,使人们能够研究这类材料的性质随维度的变化以及二维极限下的独特性质。在本论文中,我们通过自助溶剂法、化学气相输运法、电化学插层技术以及分子束外延薄膜生长技术合成了一系列高质量层状过渡金属层状化合物,并对它们的物理性质进行了研究。我们探索合成了一种新的具有反Pb〇型结构的过渡金属层状化合物Na4Cu3TaAs4单晶,它具有独特的(?)超结构。我们还利用电化学插层技术将有机离子四丁基溴化铵(TBA+)插入过渡金属二硒化物VSe2层间得到(TBA)0.3VSe2,使VSe2的电荷密度波(CDW)相变温度从1 10 K大幅提高到了 165 K并观察到了回滞和一种新的3a × 3a的超晶格,同时在插层后的(TBA)0.3VSe2中还观察到了过渡金属二硫族化合物中罕见的金属绝缘体转变。最后,我们还探索了利用分子束外延技术生长薄膜的工艺,并合成了一种新的在二维极限下具有亚铁磁性的Cr2Se3薄膜。本论文共分为四章:1.绪论本章我们首先简要介绍了具有反Pb〇型结构的过渡金属层状化合物的独特的结构和物理特性。然后对过渡金属二硫族化合物的结构和物理特性做了简要的介绍,其中对电荷密度波相变做了重点介绍。此外,我们还介绍了磁性薄膜的一些研究进展并对分子束外延生长薄膜的技术做了简要的介绍。2.一种新的过渡金属层状材料Na4Cu3TaAs4的结构和物性研究在本章工作中,我们合成了一种新的过渡金属层状砷化物Na4Cu3TaAs4,并研究了其结构和物理性质。这种材料采用I-42m(121)空间群,晶胞参数为a=5.9101(3)A,c=13.8867(12)A。这个材料的结构中包含两层Na,而Na夹在反氧化铅型(Cu/Ta)As层之间,类似于“111”型铁基超导体NaFeAs。过渡金属位由75%的Cu和25%的Ta占据,Ta形成了明确的(?)超结构。Cu和Ta分别为+1和+5价。角分辨光电子能谱测得的Na4Cu3TaAs4能带结构能够和DFT计算结果良好地吻合。角分辨光电子能谱和输运测量均表明该材料表现为金属行为,具有p型载流子。磁化率测量表明该材料表现为几乎不依赖温度的抗磁性。3.有机离子插层的VSe2中维度转变引起的金属绝缘体相变在本章工作中,我们通过电化学插层有机离子的方法合成了(TBA)0.3VSe2,并在其中观察到了金属绝缘体相变。在原始的VSe2单晶中,以前的研究揭示了VSe2在110 K发生三维的电荷密度波相变,相变后的基态仍保持金属性。在插层过有机离子后,电阻表现出的明显的各向异性,表明插层的(TBA)0.3VSe2具有高度二维的电子态,这与我们的密度泛函理论计算一致。有趣的是,这种维度转变将相变温度升高到了 165 K,并在(TBA)0.3VSe2中导致了绝缘基态。除此之外,还在(TBA)0.3VSe2中观察到了一种新的3a×3a周期性公度的超晶格。尽管密度泛函理论计算表明这种新的公度超晶格和电荷密度波相变温度的升高可能是由于费米面嵌套的增强引起到,但这种情况下金属绝缘体相变是否是由完美的费米面嵌套引起的仍然是很难理解的。4.分子束外延薄膜的工艺探索与单层Cr2Se3薄膜的生长与性质研究在本章的工作中,我们探索了分子束外延生长薄膜的工艺,并在高取向热解石墨(HOPG)上生长出了一种新的单层Cr2Se3薄膜。Cr2Se3几乎密铺在HOPG衬底上,为其潜在的应用提供了有利的条件。我们通过X射线衍射确定了其结构为NiAs型结构。并通过X射线光电子能谱确定了 Cr的价态为+3价。这种单层Cr2Se3薄膜在空气中比较稳定,有利于进行更多的研究和应用。我们进一步通过磁化率测量确定了单层Cr2Se3薄膜表现出转变温度为80 K的亚铁磁性,这与块体的Cr2Se3明显不同。