金属修饰的分子筛是目前应用于N₂O催化消除技术中最有应用前景的催化材料。本论文中采用酸碱预处理对不同分子筛载体进行刻蚀,进而通过金属改性制备改性分子筛催化材料。采用多种物化性质表征手段对获得的分子筛材料进行表征,并对所得催化材料在多种反应体系中的催化性能进行系统考察,基于表征结果建立内在的构效关系,明确影响催化性能的关键因素,具体的研究内容及结论如下:1、酸处理对于Fe-ZSM-5和Fe-beta分子筛催化N₂O分解性能的影响商用ZSM-5和beta分子筛经过温和的酸处理改性后再进行过渡金属铁的负载。结果显示经过酸改性的分子筛的铁负载量比未经酸改性的分子筛的铁负载量高。分子筛在经过酸处理之后,颗粒尺寸变化不明显但是无定形物种减少。同等条件下温和的酸处理对ZSM-5和beta分子筛的刻蚀方式不一样。对于ZSM-5分子筛的刻蚀为由外向内逐层刻蚀,对beta分子筛的刻蚀主要体现为去除分子筛外部和孔道中的无定形物种,略微扩大微孔孔道,对颗粒尺寸的影响不大。虽然刻蚀方式不同,但是两类分子筛在经过酸改性之后分子筛催化剂的催化性能均得到了提高。2、苛刻碱处理对不同来源MFI型分子筛性能的影响以商用分子筛Com、晶种法制备的分子筛Seed和固相合成法制备的分子筛Solid作为原粉分子筛载体,通过严苛的碱处理进行改性。结果表明,对于Fe-Seed和Fe-Com,经过碱处理在分子筛中引入了介孔,使分子筛形成了微介孔结构。对于Fe-Solid分子筛,碱的刻蚀首先是对其大量无定形物种的去除,然后再对分子筛其进行刻蚀。对所得催化材料进行活性评价,结果显示碱处理可以使这三类分子筛的全转化温度降低50-100 ℃。尤其是对于固相合成法制备而成的Solid分子筛,当反应气氛中存在NO时,其催化活性具有满足工业要求的潜力。研究显示微介孔结构的形成以及无定形物种的去除有助于提高铁的交换度,进而增加活性铁物种的数量,最终导致催化活性的提高。3、严苛碱处理对不同Si/Al比的商用MFI型分子筛物化性质的影响及催化性能的考察对三组不同Si/Al比的商用MFI型分子筛采用严苛碱处理,并对原粉分子筛以及碱处理后的分子筛材料进行铁交换,得到催化材料。实验结果显示严苛的碱处理使得三组分子筛材料均形成微介孔结构,相比原粉分子筛材料,碱处理后的材料对N₂O催化消除活性提高明显。且随着Si/Al比的提高,活性的提高幅度也相应增加。对于Fe-Z5-250-S,其全转化温度相比于Fe-Z5-250-P降低了约100 ℃,并且拥有较高的水热稳定性。这是因为碱处理过程中Fe-Z5-250分子筛材料骨架中交换位Al的化学环境未受到影响,而可交换的活性位增加,因此它在经过碱处理之后活性提高明显。总体而言,适当的碱处理是一种可以提高铁系分子筛催化消除N₂O的活性的经济有效的方法,具有工业应用前景。