钼酸铋光电催化电极制备及其降解有机物研究

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如何去除废水中有机物污染是环境领域的难题之一。光电催化氧化是一种兼具光、电催化特点,节能、高效无二次污染的新型水处理技术。在降解水中污染物时,如果单独采用电催化氧化常会出现因电生聚合物引起的电极钝化现象,但由于光电催化氧化中引入光催化作用,活化了电极表面,使其保持良好的电催化活性。光电催化氧化技术是对光催化技术进行的改良,通过将颗粒状的催化剂制成薄膜电极,提高了催化剂的使用率,并且结合了电化学技术,提高了光催化的电子空穴复合率,进而提高了氧化效率。光电催化氧化的核心是新型光电极的开发以及对光的高效利用。三元氧化物Bi2MoO6从它的基本电子构型可知,Bi的最外层电子排列为6s26p3,容易失去三个电子常常是以Bi3+稳定存在,因而其具有稳定的化学性能、较窄带隙和独特的物理性能,在光催化过程中表现出优越的性能。因此,本研究拟制备在可见宽波范围内具有良好响应的Bi2MoO6系薄膜光催化电极,构建电助光催化体系处理有机废水。本论文以Bi2MoO6为主要研究对象,利用表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)和镧系稀土Tm掺杂改性探究对其可见光利用率、光生电子和空穴复合及光电协同增强机理。在拓展Bi2MoO6光催化剂应用的同时,将所制备的光催化剂固载在FTO基导电玻璃得到光阳极,并应用在光电催化降解染料废水亚甲基蓝(MB),研究结果为开发高效处理有机废水提供理论基础与技术指导。通过研究取得以下研究结论:(1)利用表面活性剂CTAB诱导Bi2MoO6自组装,再采用涂覆法制备Bi2MoO6光电极,自组装的Bi2MoO6光电极由原来的颗粒状变成较小的薄片状结构;自组装的Bi2MoO6光电极带隙宽度由2.57eV降低至2.23eV;光电流约为0.029μA/cm2,比未添加表面活性剂增强了1.5倍。通过降解MB废水可知,添加表面活性剂的光电极降解效率提高了26%。(2)采用水热法对纯Bi2MoO6进行稀土元素Tm3+掺杂可有效改变Bi2MoO6的微观形貌,掺杂稀土元素Tm3+后得到超薄片状Bi2MoO6且厚度39nm;利用改性后的Bi2MoO6处理MB废水时表现出较强的催化活性,并利用紫外可见光漫反射、荧光光谱及荧光寿命和电化学表征对其活性增强机制进行了探究。(3)利用掺杂稀土元素Tm3+的Bi2MoO6光催化剂,通过涂覆法在不同温度下煅烧处理制备超薄纳米结构光电催化阳极,并将其应用在染料废水的降解,Bi2MoO6光阳极具有优异的光电催化性能,能够在120min内MB降解率达72%。通过对光电催化阳极的相结构、微观形貌、光生电子寿命及光生载流子分离效率和电化学性能分析研究,表明Bi2MoO6光阳极具有较强的催化活性归因于其具有良好的孔径结构和超薄的纳米层状结构,从而使其拥有快速的物质传递速率特性。
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