不论是在染料敏化太阳能电池,还是光传感、光催化等研究领域,有机染料的结构对其性能都有极其重要的作用。理论计算是推进新型高性能材料的发现和应用的重要途径之一,通过对光催化制氢和可调谐激光器中有机染料分子关键物理参数的理论计算研究,可以指导后续性能优良有机染料分子的实验合成。通过调研,选取了在光驱动催化制氢和可调谐激光器中表现出良好性能的有机染料分子EY2-、LA3作为母体结构,修饰其基团结构,基于密度泛函理论（DFT）及含时密度泛函理论（TDDFT）,研究新型染料分子的能级信息、光驱动能力及其光学性质。本文的工作分为如下几个部分:（1）探索适合EY2-母体结构的理论计算模型。基于密度泛函理论（DFT）以及含时密度泛函理论（TDDFT）,对有机然染料基态结构优化和激发态计算中的交换相关函数及基组进行了计算筛选。最终,函数LSDA和基组6-311G+（d,p）结合得到的计算结果与实验值最为匹配,为后续新型有机染料分子的设计和表征提供了理论保证。（2）以母体原型EY2-1染料为基础,在R1和R2位置对染料分子进行了基团修饰,得到了一系列有机染料。研究了它们的分子结构、带隙、还原电位和还原驱动力,结果表明,EY2-11拥有合理的带隙,更负的还原电位和更强的还原驱动力,进而有效提高光驱动催化制氢的效率。（3）以LD1为基础,基于模块化分子设计思路,通过修饰供体和受体结构,对LD1-4、LA2-5的分子结构、能级水平、电子轨道、吸收光谱进行了理论研究,结果表明:相比于LD1,LA3最大吸收峰的位置有188nm的红移,有较好的带隙和电子离域,有利于拓宽染料激光器的可调控范围和提高染料分子的光吸收能力（4）以LA3为基础,通过修饰供体、受体和π共轭桥结构,设计了新型有机染料LA3-LA5、LU1-5、LV1-4、LI1-4。对其光学性质的研究结果表明,相对于LA3,LI3表现出更宽的吸光范围（覆盖了从380-750nm的整个可见吸收光谱）和更高的摩尔消光系数（增幅达到了132%）,更合适的电子轨道和更好的电子离域。因此理论上可以认为LI3是染料激光器中潜在高效的有机染料分子。