本论文主要借助于分子形貌理论,研究了AHn(A为第二、第三周期元素)和(LiH)n团簇的结构和性质。探讨了HnA…HF(A为第二、第三周期元素)中Y…H氢键的Dpb的大小和氢键强弱的关系,提出表征氢键类型的一种标度。还用分子形貌理论研究了H2O二聚体和HF二聚体的分子形貌的动态变化,清晰形象地用图象把分子间的相互作用划分为氢键相互作用和范德华相互作用。还提出一种计算二聚体电离能的方案。具体内容如下：1.采用MP2/6-311++G(3df,3pd)方法(除RbH使用MP2/CEP-121G外)优化得到了氢化物AHn和(LiH)n团簇的几何构型,并在相同的理论水平下计算了分子的第一电离能。使用MELD精密从头计算中的CISD/6-31+G**方法(除RbH使用CISD/3-21G外),并结合我们自编的分子形貌程序,描绘出了AHn(A为第二、第三周期元素)的分子形貌。发现了离子化合物AH中H原子端膨胀,金属原子端收缩的现象。讨论了电离能、极化率(a)与分子轮廓的关系。通过这些分子的分子形貌研究,为探索和认识这些氢化物及其团簇的结构和性质,提供一种直观的工具。2.HnA…HF二聚体分子形貌的研究。采用MP2/6-311++G(3df,3pd)方法优化得到了HnA…HF二聚体的几何构型,使用MELD精密从头计算中的CISD/6-31+G**方法,和我们自编的一个电子所受到的作用势(PAEM)程序,描绘和研究了沿着氢键方向上PAEM,发现了在Y与H(Y代表氢键给体的原子和H代表质子)之间存在作用势的一个鞍点。Dpb为该鞍点的作用势的绝对数值,Δd代表该处电子到Y与H距离上差的绝对值,Δd可以判断正常氢键和二氢键,Dpb可以表征相同类型氢键的强弱。同时,得到HnA…HF二聚体中氢键(或者H…H二氢键)的Dpb值大于其第一电离能。3.H2O二聚体和HF二聚体的分子形貌的动态变化的研究,探索了分子间相互作用的本质。分子形貌的动态变化过程中,两个分子的形貌呈现出很有趣的图象。两个分子相距较远时,每一个分子各自保持自己的形貌,当两个原子接触时,每一个分子形貌都有明显的变化,逐渐接近达到稳定结构。得到在分子接触之前,分子间的相互作用主要为范德华相互作用,在接触点之后,分子间的相互作用有了共价成分。从两个分子的电荷分布,我们也看到了这一点。这种研究为分子间相互作用的本质,提供一种直观认识。