NOx作为大气污染物之一,已经对人类的健康和生存环境造成严重的危害,如酸雨、臭氧层破坏、光化学烟雾、呼吸道疾病、二次污染物PM2.5和PM10。如何有效控制来自煤发电厂的NOx排放成为期待解决的环境问题。与传统的选择性催化还原技术(V2O5-WO3/TiO2)相比,活性炭等微孔基材料催化氧化NO耦合后处理液相吸收技术具有明显的低温特性及具有潜在移除其他共存污染物的优势。但是催化氧化NO的反应机理尚不明确,本文以活性炭、分子筛以及金属有机框架材料为催化剂,提出过渡态限域机理和微孔催化机理,并且筛选和开发了具有抗硫性分子筛催化剂。首先以微孔活性炭纤维(7?)为催化剂,通过氧化-再生循环手段,以及NO2预处理方式的实验设计,结果表明活性炭催化氧化NO的稳态效率与其物理结构密切相关,而活性炭的表面性质影响瞬态NO氧化动力学;通过对比NO氧化和NO2吸附的异同点,本节推测活性炭催化氧化NO机理主要包含两个步骤:(1)NO在微孔孔道内快速生成NO2;(2)NO2在活性炭纤维表面的反应吸附。此机理首次提出NO2生成并非来自表面吸附的硝酸根物种的分解,而NO2的吸附导致表面硝酸根的生成。以分子筛(ZSM-5、beta、USY、NaY、SAPO-11、SAPO-34、SAPO-5、MOR、ZSM-22、MCM-22和MCM-41)催化剂,考察了其催化氧化NO的反应性能。结果表明:所有的分子筛均能催化氧化NO,但是催化氧化稳态效率却截然不同,分子筛的催化氧化NO效率与分子筛的孔径结构密切相关。过渡态限域机理和微孔催化机理成功解释了NO催化氧化效率和分子筛孔径或孔穴尺寸大小的关系。过渡态与分子筛之间的范德华力降低了形成过渡态所需要的能量和反应的自由能,进而提高反应速度。通过分子筛活性空间与过渡态大小的尺寸匹配原则,从目前存在的206种分子筛骨架结构筛选了具有高催化氧化NO性能的82种分子筛骨架结构。微孔催化机理和过渡态限域机理预测微孔结构可以催化氧化NO,首次将金属有机框架材料UiO-66应用于催化氧化NO,验证了机理的正确性。在25 oC,400μL·L-1 NO和10 vol%O2反应条件下,NO催化氧化转化率28.3%,NO反应级数为2,随着NO浓度的增加,催化氧化转化率提高。但是活性炭、分子筛和UiO-66化学性质不同决定了NO2的吸附容量的差异,活性炭具有最强的NO2吸附容量;但是在吸附NO2的过程中,分子筛和UiO-66可以有效抑制NO的释放。烟道气中的SO2是催化剂失活的主要原因。本文以活性炭和分子筛为研究对象,探讨了SO2对其催化氧化NO性能的影响。SO2的引入导致活性炭不可逆失活,最终完全失去活性,同时活性炭失活率与硫吸附含量成线性关系(R2=0.9763)。截然不同的是,高硅分子筛(ZSM-5,SiO2/Al2O3=388)具有较强的抗硫性,失活率仅为8.5%,同时分子筛失活率受分子筛结构和铝含量的影响。CO2捕集也是净化烟道气尾气的另一主要工艺。本文以青岛沿海生物质浒苔为原料,采用水热炭化和KOH化学活化的方式得到了同时具有微孔、介孔和大孔的三维结构的活性炭。以活性炭为吸附剂,考察其吸附CO2的能力。在0 oC,15 vol%CO2/N2的气氛下,CO2吸附容量为105 mg/g,经过8次循环后缓和的再生条件(室温,He)可以恢复91%的CO2吸附容量。