低硅铝比X型分子筛改性及其氧气吸附性能研究

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  本文以配位阳离子改性低硅铝比X型分子筛,通过正交试验确定最优实验工艺,采用水溶液阳离子交换法进行多次交换,探究不同阳离子改性后对分子筛孔结构及氧气吸附性能的影响。进而探究了在同一种阳离子下不同交换度对分子筛孔结构及氧气吸附性能的影响。主要内容及结论如下:
  通过X射线衍射(XRD)、红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、电感耦合等离子光谱(ICP)、X射线能谱分析(EDS)、比表面积分析(BET)对分子筛进行表征。研究不同阳离子对孔结构及氧气吸附性能影响。改性后分子筛结构结晶度降低、骨架特征峰减弱,但改性后的分子筛仍然具有X型分子筛骨架结构与晶体构型,经过改性后分子筛颗粒表面被轻微腐蚀且有局部团聚现象。随着交换次数的增加,交换度增量减小,交换难度增加。Ce3+改性的分子筛比表面积及孔体积最大,氧气吸附量最高,Ce3+改性的分子筛能达到较好的氧气吸附性能,说明电荷强度高,越有利于分子筛的改性。
  在同一个阳离子下,随着交换度的增加,改性分子筛结晶度降低,特征峰减弱,分子筛表面腐蚀严重,分子筛出现明显团聚现象。说明阳离子交换度越高,其分子筛结晶度越低、骨架特征峰越弱,形貌越粗糙,分散性越弱。随着交换度的增加,分子筛孔径增大,比表面积及孔体积基本呈现先增大后减小趋势。交换度过高对分子筛内部孔结构影响较大,导致分子筛分散性差,造成比表面积及孔体积减小,不利于氧气吸附。从离子交换度对分子筛孔结构作用可知,Ce3+交换度在39.96%,比表面积为457.2616m2/g,孔体积为0.5315mL/g,氧气吸附量为7.3284mL/g,其氧氩分离比为3.0545,高于Ag+,Ca2+改性。
  经过气体吸附性能测试可知,分子筛的比表面积及孔体积越大其氧气吸附量越高,分子筛分散性越好,越有利于氧气的吸附。
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