基于光转换的高效稳定钙钛矿太阳能电池的研究

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近年来,ABX3结构的有机-无机金属卤化物钙钛矿材料因其具有光吸收系数高、载流子扩散长度长、带隙可调、合成方法简单、可加工性强等优点,已成为光电材料研究中的热点之一。基于钙钛矿材料的钙钛矿太阳能电池(PSCs)是一种新型太阳能电池。PSCs的光电转换效率(PCE)已经从2009年的3.8%增长到2019年的25.2%。尽管已经取得了巨大成功,但仍然面临一些挑战。PSCs对于提升太阳光谱的利用率和改善稳定性等方面是其获得高效率以及面向商业化发展的必经之路。作者在博士期间主要集中解决PSCs所面临太阳光谱利用率低和稳定性差的问题。我们的研究结果表明,通过将荧光转换材料应用到器件的内部及对钙钛矿材料进行掺杂,可获得高效和稳定的PSCs。(1)首先,我们合成了一种高效的Eu的配合物Eu(TTA)2(Phen)MAA,并将其旋涂在介孔TiO2上,它可以作为介孔TiO2层和钙钛矿光吸收层之间的界面修饰层,修饰后的器件效率从17.00%提高到19.07%。器件性能的提高一方面可归因于Eu(TTA)2(Phen)MAA将入射紫外光转换成可见光,进一步被钙钛矿光吸收层利用,产生了更多的光生载流子,另一方面归因于器件内部载流子复合的减少。此外,Eu(TTA)2(Phen)MAA对紫外光的转换能力可以改善紫外光辐照下器件的稳定性差的问题,经Eu(TTA)2(Phen)MAA修饰后的器件在紫外光连续辐照100小时后,仍能保持初始效率的90%。(2)其次,我们将金纳米棒和IR-783染料增强NaYF4:Yb3+,Er3+@NaYF4:Yb3+,Nd3+核壳结构纳米晶复合薄膜,作为介孔支架层引入到PSCs中,利用其高效的上转换发光,提高器件性能。在980 nm光激发下,发光强度提高了120倍,量子效率从0.2%提高到1.2%。在光散射和上转换发光的协同作用下,器件的效率从19.3%提高到20.5%。在1.0 W/cm2高倍太阳光辐照下,PSCs的效率从20.5%进一步提高到21.1%。据我们所知,它是目前基于各种上转换材料应用在PSCs中的最高效率。(3)最后,我们探索把Nb5+添加到CsFAMA钙钛矿前驱体溶液以及将CsPbBr3 QDs应用到器件内部来提高钙钛矿薄膜的结晶性并改善器件的湿度、光照稳定性。Nb5+掺杂使得PSCs器件的效率提高到20.9%,并能够保持良好的湿度稳定性。研究表明,Nb5+引入后可提高钙钛矿薄膜的结晶质量、增大晶粒尺寸,减少晶界、缺陷和提高电子提取能力。此外,进一步将CsPbBr3 QDs应用到器件内部,最后制备出的器件的效率可达到21.6%,且具有良好的光照稳定性。本工作通过对钙钛矿光活性层进行掺杂及引入CsPbBr3 QDs到器件内部来提高器件性能,为制备高效和稳定的PSCs提供了一种方式。
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