论文部分内容阅读
半导体TiO2光催化剂性能稳定、无毒、价廉易得,但它只能吸收波长小于387nm的紫外光,实际应用受到限制。为了提高TiO2光吸收率,人们采取了许多方法,如掺杂、半导体复合等,但这些传统的方法,提高效果都十分有限。最近研究发现,TiO2耦合光子晶体可显著提高TiO2光吸收率,进而提高其光催化活性。然而,由于这方面研究刚刚起步,人们对光子晶体光局域效应提高光吸收率的规律认识还很不足,例如光子晶体带隙位置、结构周期数、光子晶体光局域空间范围对光催化剂吸光率的影响尚不明确。基于此,本论文提出制备nc-TiO2/SiO2 Opal光子晶体复合膜光催化剂,以光催化降解气相乙醛为探针反应,研究光子晶体的光局域效应提高TiO2光吸收率的规律,为制备高效光催化剂提供基础。主要研究内容包括:1.采用不同粒径SiO2组装得到具有不同带隙(PBG)位置的SiO2 Opal光子晶体,研究PBG位置对TiO2光催化活性的影响。结果表明将光子晶体与nc-TiO2复合,TiO2紫外区吸收边处的光吸收率得以提高,光催化活性随之提高。当光子晶体PBG频带与TiO2吸收边(380nm)完全重合时,光催化活性是参比膜nc-TiO2/SiO2-dis的1.5倍(即活性增强因子为1.5),PBG偏离TiO2吸收边越远,活性增强因子越小,当光子晶体PBG完全处于TiO2吸收边之外时,光子晶体不再具有增强效应。2.制备不同结构周期数的SiO2 Opal,其PBG设计在nc-TiO2吸收边处,研究光子晶体结构周期数对TiO2光催化活性的影响。结果表明光子晶体结构周期数对TiO2光催化活性影响显著,随着SiO2 Opal结构周期数增大,光子晶体光局域效应增强,光催化活性提高,但当SiO2 Opal结构周期数大于35层后,活性增强因子不再提高。3.通过在SiO2 Opal与nc-TiO2膜之间嵌入不同厚度的SiO2层,研究光子晶体光局域效应的空间范围对TiO2光催化活性的影响。研究结果表明随着SiO2层厚度增加,光催化增强因子下降,当SiO2层厚度大于2.9μm后,光子晶体不再具有增强效应,表明光子晶体光局域效应分布在光子晶体与二氧化钛膜界面处,距离光子晶体表面越远,光局域效应越弱。4.在以上研究基础上,探索光子晶体光局域效应提高光催化剂可见光范围内吸光率的效果。将SiO2 Opal光子晶体与CdS量子点敏化nc-TiO2复合,通过调节SiO2 Opal带隙位置,研究敏化nc-TiO2可见光催化活性的变化。结果表明当SiO2Opal光子晶体带隙位置与CdS QDs吸收边重合时,光子晶体光局域效应可显著提高CdS QDs/nc-TiO2在可见光的吸光率,可见光光催化活性是参比膜CdS QDsnc-TiO2/SiO2-dis的1.76倍。5.制备双重带隙SiO2 Opal光子晶体(SiO2 Opal-DPBG),并将之与Cd S QDs/nc-TiO2复合,探索双重带隙光子晶体光局域效应提高TiO2全光谱范围内光吸收率的效果。结果表明当SiO2 Opal其中一个PBG频带在nc-TiO2的吸收边处(380nm),另一个PBG频带在CdS QDs的吸收边处(400500 nm)时,双重带隙光子晶体能同时增强nc-TiO2在紫外区和可见光区的光吸收,复合膜光催化性能是参比膜CdS QDs/nc-TiO2/SiO2-dis的2.11倍。