杯芳烃衍生物/二氧化钛杂化材料的制备及其光催化性能研究

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杂化材料是继单组分材料、复合材料和梯度材料之后的第四代材料,特别是有机-无机杂化材料因兼有有机和无机两者的优异性能,已吸引了众多研究者的兴趣。而以TiO2为无机组分的杂化材料由于在光学透明性、可调折光指数、光催化活性等方面所表现出的优良性能则倍受人们关注。杯芳烃是广受瞩目的第三代主体分子,其结构特点是具有一个三维络合空腔,并具有疏水端和亲水端,对中性分子,离子都有包合能力。另外它还具有多个反应点,易进行多种化学修饰,形成各种功能衍生物,从而对各种客体如碱金属、过渡金属和重金属离子有较好的配合识别能力。这些独特的识别能力在分析化学、物质的分离检测、离子传感器领域有着广阔的应用前景。因此,将杯芳烃衍生物和二氧化钛通过溶胶—凝胶法制备有机—无机杂化材料,并以甲基橙作为有机物模型考察其光催化性能。本论文在简述有机—无机杂化材料研究进展的基础上,主要开展了以下三方面的工作:1、以对叔丁基苯酚为原料,参考文献自制了对叔丁基杯[4]芳烃、对叔丁基杯[6]芳烃、杯[4]芳烃乙酸和杯[6]芳烃乙酸。同时以萘(NA)为荧光探针考察了杯芳烃乙酸的超分子行为,发现杯芳烃乙酸仍具有杯芳烃的超分子作用。2、以钛酸丁酯为无机前驱体,分别以杯[4]芳烃乙酸和杯[6]芳烃乙酸为有机前驱体,通过溶胶—凝胶法制备了一系列CA[4]/TiO2及CA[6]/TiO2杂化材料。利用溶剂抽提实验和FT-IR分析,获得了杂化材料中有机—无机两相间存在化学键的信息。进一步通过XRD,SEM和TGA对材料的结构和性能进行了探讨。结果表明:当TiO2为w=50%和w=60%时,杂化材料CA[4]/TiO2(50%)及CA[6]/TiO2(60%)表面均匀光滑,有机无机两相相容性和材料的热稳定性能最好。3、以甲基橙为模型,考察了杂化材料CA[4]/TiO2及CA[6]/TiO2的光催化性能,实验发现两种材料的光催化性能均优于TiO2。同时探讨了材料中杯芳烃乙酸的含量对材料光催化性能的影响,发现随着材料中杯芳烃乙酸含量的增大,材料对甲基橙光催化的脱色率逐渐提高。当材料中杯[4]芳烃乙酸含量为50%及杯[6]芳烃乙酸的含量为40%时,杂化材料CA[4]/TiO2(50%),CA[6]/TiO2(60%)的脱色率均优于其它杂化材料。分别以优选的CA[4]/TiO2(50%),CA[6]/TiO2(60%)为研究代表,进一步考察了甲基橙溶液的初始浓度、材料的添加量和初始pH值对杂化材料催化性能的影响。实验发现以上三个因素对材料的催化性能均有较大影响,当杂化材料的量均为0.04 g(25 mL的甲基橙溶液)、甲基橙溶液的初始浓度为4 mg/L和初始pH=2时,杂化材料均表现出更为优良的光催化性能,且CA[6]/TiO2(60%)的光催化性能更好。
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