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氮氧化物（NOx）是主要的大气污染物之一,是细颗粒物(PM2.5)、臭氧等大气污染的重要前体物,有效控制NOx排放对大气环境改善至关重要。伴随火电行业氮氧化物控制基本完成,中小规模锅炉窑炉等低温复杂烟气条件下氮氧化物的高效脱除成为目前氮氧化物控制的重点攻关领域。络合吸收脱硝-零价铁还原技术因其反应条件温和、吸收速率快,吸收效率高,不受焦油、重金属等杂质影响等优点,成为低温复杂烟气脱硝最佳可行技术之一。但该技术目前仍存在铁还原速率不够高,铁还原亚硝酰化合物N2选择性差,需要后续处理等问题,大大制约了该方法的应用。本论文针对单质铁还原络合脱硝吸收液还原速率较慢,选择性差的瓶颈,设计制备了负载铁基双金属材料AC-Fe/Ni和Na Y-Fe/Ni,系统研究该材料还原Fe（Ⅲ）EDTA和Fe（Ⅱ）EDTA-NO性能,并通过理论计算和电化学分析等研究手段探究铁基双金属复合材料还原脱硝液的反应机理及选择性还原Fe（Ⅱ）EDTA-NO的产物调控机制;考察载体特性、pH值、氧气浓度等因素对还原性能的影响及机制;得到具有高还原活性和选择性的铁基双金属材料,为络合吸收脱硝技术高效和高N2选择性的工业应用奠定理论和技术基础。首先,论文考察了近中性条件下AC-Fe/Ni还原Fe（Ⅲ）EDTA的性能,并与AC-nZVI和AC-Ni进行比较,结果表明:双金属材料AC-Fe/Ni较两种负载单金属材料具有显著优势,还原速率常数达2.1118m M/min,分别是AC-nZVI和AC-Ni的3倍和2倍,15min还原效率达93%。动力学研究和理论计算发现,由于体系中EDTA配体的存在,使得单质铁和单质镍的氧化还原电位相对大小发生了变化,在AC-Fe/Ni还原Fe（Ⅲ）EDTA的过程中,主要的电子供体不是Fe~0,而是Ni~0,其还原Fe（Ⅲ）EDTA的动力学与AC-Ni相似。双金属材料还原速率的显著提升,主要归功于双金属与活性碳构建的多元微电解体系;铁-碳、镍-碳及铁-镍等多种原电池极大丰富了Fe（Ⅲ）EDTA的得电子途径,大大促进了电子的传递,同时削弱了氧化铁对表面活性位的竞争,从而提高了材料的还原活性。操作条件影响实验表明,AC-Fe/Ni还原Fe（Ⅲ）EDTA受溶液p H值、Fe（Ⅲ）EDTA初始浓度及O2浓度的影响;含氧量为10%时,AC-Fe/Ni仍能高效地还原Fe（Ⅲ）EDTA,有望应用于工业实际。然后,论文考察了近中性条件下活性炭负载双金属纳米材料AC-Fe/Ni还原Fe（Ⅱ）EDTA-NO的性能,并与AC-n ZVI和AC-Ni对Fe（Ⅱ）EDTA-NO进行对比,结果表明:AC-Fe/Ni取得96.02%的还原效率,反应速率常数为0.11213 min-1,约为AC-nZVI、AC-Ni的1.5倍和3倍。双金属材料的性能优势,主要是因为其多元微电解体系,为Fe（Ⅱ）EDTA-NO吸附富集提供更多活性位点,丰富了反应途径,使得还原效果得到非常高的提升,并且能生成大量强还原剂——活性氢,进一步促进Fe（Ⅱ）EDTA-NO还原。比较其还原Fe（Ⅱ）EDTA-NO反应产物选择性,AC-Fe/Ni获得最高N2选择性74.87%。关键在于,添加的第二金属Ni,使其拥有更强的微电解作用,产生了更多的吸附氢。而吸附氢能强有力地夺取Fe（Ⅱ）EDTA-NO上氧原子,从而改变Fe（Ⅱ）EDTA-NO还原路径,促进N-N重组,生成N2,获得高N2选择性。而AC-Fe/Ni的多元微电解作用,为Fe（Ⅱ）EDTA-NO还原反应提供了各种不同的电位,为反应产物高N2选择性提供了更多可能。低pH时,大的电极电势差使得Fe（Ⅱ）EDTA-NO以更快的速率得到更多的电子,从而获得更高的还原效率及更快的还原速率。初始pH影响产物选择性,因为pH增大,削弱微电解效应,Had生成减少,但同时溶液中Fe（Ⅱ）EDTA-NO/H的比值增大,也能促进N-N结合,促进产物更多生成N2。最后,为了探究载体对双金属材料的还原活性的影响,在近中性条件下考察了NaY-Fe/Ni、AC-Fe/Ni还原Fe（Ⅱ）EDTA-NO及Fe（Ⅲ）EDTA。AC-Fe/Ni(0.11213min-1)以10倍于NaY-Fe/Ni的速率还原Fe（Ⅱ）EDTA-NO,但两者的N2选择性近似相同。对于Fe（Ⅲ）EDTA,AC-Fe/Ni实现更高还原效率（93%）,相比NaY-Fe/Ni（74.17%）。NaY-Fe/Ni的还原速率为0.4493m M/min,而AC-Fe/Ni还原Fe（Ⅲ）EDTA（2.112 m M/min）的速率约是NaY-Fe/Ni的5倍。AC-Fe/Ni以更快还原速率获得更高还原效率。由于Na Y-n ZVI、AC-Fe/Ni比表面积相近,NaY、AC上,金属纳米颗粒粒径大小相似,都呈现出均匀分布、高分散的形态。这说明两种载体负载双金属材料还原活性呈现出显著差异的原因,并不体现在载体对材料的粒径、成型的影响,而是由于载体本身对还原反应的参与及促进。通过循环伏安实验,说明活性炭拥有更大的电荷电容,而这使其具有更高的电荷输运效率以及更快的电子传递速度。即相比NaY-Fe/Ni而言,在原电池中,AC-Fe/Ni电子转移的速度更快,使得微电解反应以更快的速率进行,从而促进其加快对Fe（Ⅱ）EDTA脱硝液的还原再生。