二维纳米材料由于其独特的几何结构、新奇的光电特性以及在未来纳米器件和纳米技术中的巨大应用前景,自从诞生起就吸引了无数人的关注。理论设计、预测新型的二维纳米材料结构,并探索和调控其光电性质,一直是纳米材料研究领域的热点。本文采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法开展了一维纳米带、二维新型纳米结构、异质结等低维纳米材料电子结构及其性能调控的研究。其主要结论如下:（1）利用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,研究了新型二维纳米材料砷烯的一维纳米带结构、电子性质以及电场和应变对不同宽度的armchair和zigzag型纳米带的电子结构调控。研究结果表明,砷烯纳米带受量子尺寸效应影响较为明显,随着纳米带宽度的增大其带隙会逐渐减小。此外,对于电场调控作用的研究表明,电场可以对纳米带的能带带隙产生有效地调控。纳米带的带隙会随着电场的增加而减小,并且会在较窄的armchair型纳米带中引起间接带隙到直接带隙的能带转变;反之,在zigzag型纳米带中将引起直接带隙到间接带隙的能带转变。通过对比发现,电场对不同宽度纳米带的产生了不同的调制效果。宽度较大的纳米带的电子结构受电场的调控的影响更大,其带隙随着电场的增大下降也更为迅速。宽度越大的纳米带,由半导体转变为金属的电场阈值就会越低,这说明电场对较宽的砷烯纳米带的调控作用更加明显。对于应变调控的研究表明,应变是调控砷烯纳米带电子结构的有效手段。对于armchair型砷烯纳米带,伴随着拉伸应变的增强会发生间接带隙到直接带隙的转变;而对于zigzag型纳米带只有在特定的拉伸应变区间内才会发生直接带隙向间接带隙的转变。希望这些研究结果可以为理解砷烯纳米带的深层次物理机制以及相关器件的应用提供参考。（2）利用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,研究了层状材料磷化锡（SnP₃）块体到单层的几何结构和电子性质及其调控。研究结果表明,伴随着厚度从块体到单层的逐渐减小,材料的性质也发生了突变,其原本的金属特性将变成半导体。通过结构优化、声子谱和分子动力学计算确认二维的SnP₃单层具有类似于砷烯、蓝磷的稳定褶皱蜂窝结构。SnP₃双层和单层的解离能分别为0.49Jm^-2和0.38 Jm^-2,鉴于此数值与黑磷(0.339 Jm^-2)和石墨烯(0.344 Jm^-2)的解离能相近,所以可以推测这种二维纳米材料可以很容易的通过块体剥离获得。此外,单层和双层的二维SnP₃纳米材料均为具有较小间接带隙的半导体材料,其带隙分别为0.43和0.53 eV。另外,单层的二维SnP₃电子结构在很小的压缩应变范围内就可以实现间接带隙到直接带隙的转变,之后还会从半导体转变为金属。这些结果表明,除了良好的电学和光电特性,这种新型的半导体材料将来还可以广泛应用于机械传感器件的制备。（3）利用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,预测了两种二维多孔氮化铝（H和T）层状结构材料,并对其电子性质进行了研究。声子谱计算和第一性原理分子动力学模拟确认了两种二维多孔氮化铝结构均具有良好的热稳定性,甚至可以在高温（?1300K）情况下依旧保持稳定的多孔结构。进一步的研究表明,两种单层的二维氮化铝结构均具有有序的多孔结构和较高的比表面积,其比表面积分别高达2863 m²/g和2615 m²/g,甚至可以与石墨烯单层的比表面2630 m²/g相媲美。此外,研究结果表明两者都为间接带隙半导体材料,带隙分别为2.89 eV和2.86 eV。更重要的是可以使用应变对多孔结构的带隙进行进一步有效的调控。例如,T型结构在施加9%的压缩应变后能带结构会发生间接带隙到直接带隙的转变,并在压缩应变大于15%时,重新转变为间接带隙。这些结果表明,本文所预测的两种二维多孔氮化铝结构在未来的光电材料以及催化材料领域具有巨大的应用潜力。（4）利用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法,研究了层间距对Phosphorene/h-BN异质结能带结构的调控作用。结果表明,异质结费米能级附近的能带主要由磷烯的电子态构成,并且为I型半导体异质结。对于磷烯而言,h-BN是一种良好的衬底或封装材料,这种异质结在保留磷烯原有本征电子特性的同时,有效的防止了磷烯性能在空气中的退化。此外,其能带结构还可以通过层间距进行调控,其能带结构会发生直接带隙到间接带隙的转变。这主要与调控过程中磷烯的P_pz和P_px,p_y轨道电子在导带中的不同表现有关,它们将直接影响到两种二维纳米材料之间的相互作用。这些研究结果将为未来基于磷烯的纳米电子器件的制备提供指导意义。