g-C3N4/导热粒子/MVQ复合材料的制备与性能研究

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随着科学技术的发展,功能材料的市场及科研投入发展极其迅速,而作为金属及陶瓷导热材料的补充,聚合物基导热复合材料拥有极为巨大的发展潜力,然而,单纯添加导热材料到聚合物中得到的复合材料物理化学性能较差,因此其应用范围和应用市场受到很大的限制。为解决这个问题,本文通过模板法用准石墨相氮化碳(g-C3N4)负载常见的导热填料,以准石墨相氮化碳作为中间媒介分别接触聚合物和导热填料,期望解决两者相容性差的问题。聚合物基复合材料的制备方法如下所示。首先采用三聚氰胺(C3H6N6)为原料,通过高压合成法在半封闭环境下制备纯度较高的g-C3N4,然后以g-C3N4为模板,分别负载三种常见的导热填料即铜粒子(Cu)、铝粒子(Al)以及氧化锌粒子(ZnO),得到g-C3N4/Cu、g-C3N4/Al以及g-C3N4/ZnO三种复合填料。最后由基本导热填料及制备的复合填料分别填充甲基乙烯基硅橡胶(MVQ),得到聚合物基复合材料。通过测试复合填料的微观形貌、物理结构、化学结构以及元素比例,对其结构和成分进行测试分析。然后对聚合物基复合材料的力学性能、微观形貌、化学结构、热稳定性以及导热性能进行了测试和表征。实验结果表明:g-C3N4与导热粒子之间的负载形式有三种。g-C3N4负载Cu是通过形成网状结构,包裹Cu从而形成复合粒子;g-C3N4负载Al是通过与Al进行粘连来达到效果,g-C3N4粘附在Al上形成复合粒子;g-C3N4负载ZnO是通过以g-C3N4为核心,ZnO粒子粘附在g-C3N4粒子之上,进而形成复合粒子。通过对比三种复合方式发现,g-C3N4未与导热填料产生新键,而是减少了O-H键的产生,从而使导热填料的分散性增加,并且加热处理使g-C3N4转变为无定形态,同时由于g-C3N4表现出比其他导热填料更好的相容性,因此能够较为明显地提升复合材料的力学强度。其中对铜粒子的提升最为明显,但同时由于其阻隔效果,导致复合材料的导热性略微下降。g-C3N4负载导热粒子虽然不会提高复合材料的初始分解温度,但能够明显延缓导热复合材料的分解速度,并且由于导热复合填料的粒径过大,阻碍了复合填料在聚合物基体中的分散与结合,最终不利于复合材料撕裂后的力学强度。
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