氧还原反应是燃料电池和金属-空气电池阴极的一个重要反应过程,其动力学反应速率较低,严重影响了电池的能量转换效率,因此需要使用催化剂加速其反应进程。铂基催化剂作为目前主流的氧还原催化剂,具有优异的氧还原催化活性,但其成本高、稳定性和催化选择性较差,不利于燃料电池的大规模商业化应用。解决这些问题的有效途径是用低成本的原材料和简单易行的方法制备高效稳定的非Pt基催化剂。催化剂的性能与活性位点的本征催化活性以及有效活性位点数量相关,其中本征催化活性由催化剂的组成决定,有效活性位点数量与催化剂的多孔结构以及比表面积有关。因此,为了探究高活性的催化活性中心以及构建优良的催化剂结构,本文采用多种策略合成了一系列过渡金属/杂原子掺杂的碳基催化剂,并对材料的形貌、结构、组成以及氧还原催化性能进行表征。主要内容和结果如下:（1）以C₃N₄、柠檬酸以及过渡金属盐为前驱体,通过一步煅烧方法分别制备了Fe/Fe₃N-NC、Co-NC和Ni-NC催化剂,其中C₃N₄为碳源和氮源,柠檬酸为络合剂促进金属离子的分散,过渡金属盐为掺杂金属源。氧还原测试结果表明Fe/Fe₃N-NC的催化性能最好,其次是Co-NC、Ni-NC,且Fe/Fe₃N-NC和Co-NC具有比商业化Pt/C催化剂更优异的氧还原催化性能。物理表征结果进一步揭示了不同的过渡金属掺杂会导致不同的形貌、缺陷度、金属化合物、掺杂氮含量以及活性氮含量,这些因素的综合作用导致了Fe/Fe₃N-NC、Co-NC和Ni-NC催化剂不同的氧还原催化特性。（2）以甲基橙（MO）和FeCl₃生成的纤维状复合物作为反应性自降解模板,将吡咯单体在模板上原位聚合生成聚吡咯（PPy）纳米管。在后续煅烧过程中,MO和Fe物质作为S源和Fe源进行掺杂,同时,铁化合物还具有热解催化活化作用,最终得到Fe/N/S掺杂的多孔碳纳米管（Fe/N/S-PCNT）。结果表明,Fe/N/S-PCNT具有高效氧还原催化的Fe-N-C和C-S-C活性位点,铁化合物对碳纳米管的催化活化促进了微孔的发展并增加了比表面积,从而能够暴露更多的活性位点并促进物质和电子的转移。电化学性能测试表明Fe/N/S-PCNT催化剂在碱性和酸性介质中均表现出有效的ORR电催化活性以及优异的循环稳定性和甲醇耐受性。（3）以壳聚糖为碳源和氮源,在FeCl₃和ZnCl₂的共同催化活化下制备了Fe/N掺杂的三维多孔碳材料（FeZnA-NC）。其中壳聚糖链上的氨基和羟基对Fe³⁺或Zn²⁺的配位可以实现金属离子在前驱体中的均匀分散,ZnCl₂在高温活化过程中挥发,FeCl₃既是活化剂又是掺杂剂。结果表明,在ZnCl₂和FeCl₃协同作用下制备的碳材料形成了Fe-N活性中心,而且具有较高的石墨化程度和孔隙度,有利于电子转移和物质的扩散。FeZnA-NC催化剂在碱性介质中表现出良好的ORR电催化活性,以及优异的循环稳定性和甲醇耐受性,在酸性介质中也具有有效的氧还原催化活性。