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氧化锆作为过渡金属氧化物具有一些特殊的性质,比如具有弱酸弱碱双功能性,耐高温,耐腐蚀性。因此,在陶瓷、气敏元件、催化等领域都有广泛应用。本文采用密度泛函理论利用Gaussian 03软件对小尺度(ZrO2)n团簇及其吸附体系进行系统的研究。主要结论如下：1、搭建不同大小各种可能构型的(ZrO2)n(n=3-6)团簇,最终确定了(ZrO2)n(n=3-6)团簇的最低能量构型。通过比较总结合能,分裂能(AEb,n)及二阶差分能(△2En),确定了最低能量的(ZrO2)5团簇相对稳定性更高。红外光谱分析得到,端氧和相邻锆原子的伸缩振动峰呈现在900-1000cm-1范围内,Zr-O-Zr-O四元环的振动峰呈现在600-700cm-1范围内,而在800 cm-1附近的谱峰是Zr-O-Zr-O-Zr-O六元环振动峰。Mulliken和NBO电荷分析结果表明,(ZrO2)n(n=3-6)团簇中形成Zr-O离子键的主要贡献源于氧的2p轨道和锆的4d轨道。最高占据轨道(HOMO)(?)和最低空轨道(LUMO)能隙在n=3-6的范围内呈现了奇偶交替规律,奇数团簇(n=3,5)的能隙较大,化学稳定性好。2、研究了不同数量H2分子在(ZrO2)n(n=1-6)团簇上的吸附模型及相关性质。通过吸附能比较,一个H2分子更容易吸附到Zr原子顶部位且此过程属于化学吸附。红外光谱和Mulliken电荷分析证明了吸附过程中Zr-H键和O-H键的形成。IRC方法搜寻得到了(ZrO2)n(n=4-6)团簇的反应路径,研究了反应的离解机理。随着H2分子吸附数目增多,吸附构型各不相同,但吸附位点都遵循两个规律：(1)H2分子易吸附到(Zr02)n(n=1-6)团簇中具有低配位数的原子上；(2)H2分子易吸附到保持较高对称性的位点上。3、研究了金属Ni负载到(Zro2)n(n=1-6)团簇上的能量,电荷性质和HOMO-LUMO能隙等。结果表明,最稳定的Ni-(ZrO2)n(n=1-6)团簇比纯(ZrO2)。(n=1-6)团簇有更小的HOMO-LUMO能隙,化学活性更强。因此,我们进一步研究了CO2气体分子的吸附。结果表明,Ni为活性吸附位,且Ni-(ZrO2)6团簇的吸附作用最强。